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1、提高半導(dǎo)體材料的量子效率及催化活性是污染控制化學(xué)領(lǐng)域研究熱點(diǎn)課題。熱處理,酸處理,堿處理及微波處理等是催化劑制備過(guò)程中的常用、有效的表面化學(xué)修飾改性手段。本文根據(jù)納米材料的特點(diǎn),通過(guò)對(duì)TiO2進(jìn)行預(yù)處理來(lái)改變催化劑表面性質(zhì),達(dá)到抑制光生電子空穴對(duì)重新復(fù)合以及增加有效比表面積的目的,從而提高光催化劑的活性及量子效率。同時(shí)利用原位紅外光譜等技術(shù),選取氣體環(huán)己烷作為目標(biāo)物,在溫和條件下考察其在改性TiO2表面發(fā)生光助催化分解的過(guò)程。把環(huán)己烷光
2、催化降解效果,反應(yīng)機(jī)制與催化劑的結(jié)構(gòu)特性相關(guān)聯(lián),討論其反應(yīng)機(jī)理。通過(guò)研究深入了解改性TiO2的表面性質(zhì)及其對(duì)催化效果的影響,得出了一些有創(chuàng)新意義的研究結(jié)果: 熱處理溫度是影響催化劑的表面結(jié)構(gòu)及催化活性的的重要因素。400℃條件下熱處理光催化劑具有最高催化活性是催化劑適宜的表面結(jié)構(gòu)、晶相結(jié)構(gòu),吸光能力及晶化度等多種因素共同作用的結(jié)果;微波熱處理和常規(guī)熱處理制備SO42-/TiO2催化劑,不僅拓展了TiO2樣品對(duì)光的響應(yīng)范圍,而且改
3、善了TiO2光生電子和空穴的分離效率,提高了樣品對(duì)氧物種的吸附,并促進(jìn)了光生電子向吸附氧的傳輸。單純微波輻射處理的TiO2表面產(chǎn)生適宜的表面態(tài)缺陷,淺度捕獲遷移到表面上的光生電子和空穴,抑制電子空穴的復(fù)合發(fā)生,提高總的光量子效率。 通過(guò)原位紅外技術(shù),觀察到改性處理的TiO2氧化環(huán)己烷的主要產(chǎn)物是CO2和H2O,同時(shí)捕捉到了中間產(chǎn)物CO以及乙酸,提出了環(huán)己烷光催化降解的可能機(jī)理;酸處理改性的TiO2,表面增加的酸性中心可能為CO產(chǎn)
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