熱等離子體重整天然氣和二氧化碳制合成氣研究.pdf

1、隨著世界石油資源的日益短缺，天然氣這一清潔、儲(chǔ)量可觀的能源越來越受到人們的重視。甲烷是天然氣的主要成分，資源豐富。二氧化碳是含碳化合物的最終氧化產(chǎn)物，主要來源于化石燃料的燃燒和排放。二者同為溫室氣體，又是豐富的碳資源。因此CH<,4>和CO<,2>化學(xué)合成的研究不僅關(guān)系到未來資源的配置，對(duì)環(huán)境保護(hù)也同樣有重要意義。本課題結(jié)合國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目《等離子體增強(qiáng)的催化反應(yīng)機(jī)理研究》，嘗試采用熱等離子體射流方式對(duì)原料氣體CH<,4>和CO<,

2、2>重整制備合成氣進(jìn)行研究。 本文共分四個(gè)部分：論文第一章綜述了傳統(tǒng)方法和冷等離子體技術(shù)用于甲烷、二氧化碳制合成氣的國(guó)內(nèi)外發(fā)展?fàn)顩r，同時(shí)簡(jiǎn)要闡述了熱等離子體技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化方面的研究和應(yīng)用，在此基礎(chǔ)上提出本論文研究的內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)； 第二章分析了氫氣為工作氣體的熱等離子體射流的物理特性。推導(dǎo)了氫分子解離度與溫度的關(guān)系。聯(lián)系實(shí)際情況，給出不同功率和不同放電氣體流量下計(jì)算射流溫度的自洽方程。求解自洽方程發(fā)現(xiàn)，在溫度在3000～6

3、000K區(qū)間，氫氣的解離度很快上升，電弧能量大部分用于氫氣的解離，因此射流的焓值很高。對(duì)于強(qiáng)吸熱的甲烷．二氧化碳重整過程，應(yīng)將等離子體射流的工作點(diǎn)置于該區(qū)間。 第三章利用平衡常數(shù)法對(duì)甲烷二氧化碳重整過程進(jìn)行熱力學(xué)分析。計(jì)算了不同的原料氣配比下溫度對(duì)轉(zhuǎn)化率、選擇性的影響。甲烷、二氧化碳重整制合成氣需要在較高的溫度下進(jìn)行，最經(jīng)濟(jì)的反應(yīng)溫度是1100K。高于此溫度，轉(zhuǎn)化率、選擇性沒有明顯的增加；原料氣配比可以調(diào)整產(chǎn)物中H<,2>和CO

4、的選擇性，較低的CH<,4>/CO<,2>，有利于水的生成，造成氫氣選擇性降低；反之，氫氣選擇性增加，CO的選擇性降低。以此為依據(jù)，結(jié)合反應(yīng)器實(shí)際情況，為實(shí)驗(yàn)選擇的反應(yīng)條件為平衡溫度1400K，CH<,4>/CO<,2>為4/6。第四章是實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析。利用15kW的熱等離子體發(fā)生器進(jìn)行了天然氣和二氧化碳重整制合成氣的實(shí)驗(yàn)?？疾燧斎牍β?、原料氣流量和甲烷與二氧化碳的配比對(duì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率、選擇性的影響。結(jié)果表明：轉(zhuǎn)化率主要由輸入功率和原料氣流

5、量決定，產(chǎn)品的選擇性與原料氣的配比密切相關(guān)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論分析定性一致。最后對(duì)反應(yīng)過程進(jìn)行了能量衡算，初步提出了進(jìn)一步提高能量利用率的方法。 在綜合考慮多種因素的情況下，等離子體輸入功率8.5 kW,原料氣1.3 m<'3>/h，原料配比CH<,4>/CO<,2>=4：6，甲烷轉(zhuǎn)化率為87.98％，二氧化碳轉(zhuǎn)化率84.34％,一氧化碳的選擇性82.27％，能量產(chǎn)率達(dá)到1.63 m mol/kJ，綜合指標(biāo)優(yōu)于其他等離子體重整反應(yīng)結(jié)