版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進行舉報或認領(lǐng)
文檔簡介
1、本論文主要研究了介孔分子篩SBA—15負載氧化鉬催化劑(MoOx/SBA—15)上的乙烷和乙烯的選擇氧化反應(yīng)。論文詳細考察了催化反應(yīng)性能,表征了催化劑結(jié)構(gòu),闡述了結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)聯(lián),建立了構(gòu)效關(guān)系;通過動力學和原位紅外光譜等研究提出了合理的乙烷和乙烯選擇氧化反應(yīng)途徑和反應(yīng)機理。 研究表明,較高鉬含量(≥15.4wt%)的MoOx/SBA—15上的乙烷轉(zhuǎn)化率以及單個Mo原子上的乙烷轉(zhuǎn)化速率均高于較低鉬含量(≤6.6wt%)的催化
2、劑。鉬含量較低時含氧有機產(chǎn)物以乙醛為主(可大于40%),而鉬含量較高時則以甲醛為主(可大于30%6)。在9.6wt%MoOx/SBA—15上得到最高乙醛單程收率為0.95%,在20.1wt%MoOx/SBA—15上得到最高甲醛單程收率為4.2%以及總的醛收率為5.0%。MoOx/SBA—15上的甲烷選擇氧化中的轉(zhuǎn)化率和轉(zhuǎn)化速率隨鉬含量變化的趨勢與乙烷選擇氧化中類似。 對MoOx/SBA—15進行了詳細的表征研究,結(jié)果表明鉬含量≤
3、4.9wt%的催化劑上Mo物種主要以單核分散狀態(tài)存在;而鉬含量在6.6~9.5wt%時,出現(xiàn)低聚的氧化鉬小簇;當Mo為15.4~20.1wt%時,則以~10-20nm的納米顆粒及少量的氧化鉬微晶狀態(tài)存在。關(guān)聯(lián)催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能,我們推斷多聚的Mo物種比孤立的Mo物種更有利于乙烷的活化,并且孤立的Mo物種主要傾向于生成乙醛而多聚的Mo物種主要傾向于生成甲醛。 20.1wt%MoOx/SBA—15上的乙烷選擇氧化反應(yīng)動力學研究表
4、明,乙烯和乙醛是反應(yīng)的初級產(chǎn)物而甲醛是次級產(chǎn)物。進一步針對乙烯和乙醛的反應(yīng)動力學研究表明乙烯是生成甲醛的主要反應(yīng)中間體,其貢獻是乙醛貢獻的十倍左右。在MoOx/SBA—15催化劑上詳細研究了乙烯選擇氧化反應(yīng),發(fā)現(xiàn)較高鉬含量(~15.4-20.1wt%)的催化劑有利于乙烯向甲醛的選擇氧化反應(yīng)。在此基礎(chǔ)上,我們設(shè)計了一種以乙烷氧化脫氫催化劑為上游催化劑,以20.1wt%MoOx/SBA—15為下游催化劑的乙烷選擇氧化雙床層催化體系,獲得了超
5、過14%的甲醛單程收率。 論文對4.9wt%和20.1wt%MoOx/SBA—15催化劑上構(gòu)效關(guān)聯(lián)的本質(zhì)和催化反應(yīng)機理進行了初步的研究。研究結(jié)果表明在MoOx納米粒子上的可利用晶格氧比單核分散的MoOx物種上更多、更容易被還原,而且具有更好的反應(yīng)性以及可能具有更好的流動性能。我們推測這是導致納米粒子物種活性更優(yōu)的重要原因之一。另外,含納米粒子的催化劑的表面酸性要略強于單核分散的MoOx物種,結(jié)合文獻報道,我們推測這可能是納米粒子
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負責。
- 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準確性、安全性和完整性, 同時也不承擔用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- SBA-15負載釩基、鉬基催化劑上丙烷選擇氧化反應(yīng)的研究.pdf
- 鎳基催化劑上乙烷選擇氧化制乙烯-環(huán)氧乙烷的研究.pdf
- VPO催化劑上丙烷選擇氧化反應(yīng)的研究.pdf
- 氧化鉬基催化劑氧化脫硫性能的研究.pdf
- 氧化鉬基催化劑上正庚烷異構(gòu)化反應(yīng)的研究.pdf
- 介孔氧化鋁負載氧化鉬催化劑的制備及其催化燃油深度氧化脫硫的研究.pdf
- 丙烷選擇氧化催化劑的研究.pdf
- 丙烷選擇氧化制丙烯醛負載型鉬釩基催化劑的研究.pdf
- 含銅和鐵多相催化劑上甲烷選擇氧化反應(yīng)的研究.pdf
- 乙烷選擇氧化制乙酸和乙醛雜多化合物催化劑的研究.pdf
- 負載于SBA-15的“茂后”過渡金屬催化劑及其乙烯聚合.pdf
- 丙烯和氧氣在Au-TS-1催化劑上的選擇氧化反應(yīng)研究.pdf
- 鎳基催化劑上乙烷氧化脫氫制乙烯性能研究.pdf
- 負載型MoOx-VOx催化劑上二甲醚選擇氧化制甲醛反應(yīng)的研究.pdf
- 介孔分子篩SBA-15負載的雙金屬復(fù)合催化劑的設(shè)計及在光催化苯乙烯選擇性氧化中的應(yīng)用.pdf
- 新型丙烷選擇氧化催化劑制備、表征、反應(yīng)及相關(guān)研究.pdf
- 分子篩-氧化鋁負載鉬和鎢催化劑上乙烯和丁烯歧化制丙烯.pdf
- 13169.用于醇類選擇氧化的氧化石墨烯負載金催化劑的制備和性能研究
- SBA-15分子篩負載納米銀催化劑的制備及其對CO選擇性氧化催化性能的研究.pdf
- 丙烷選擇氧化制丙烯醛及乙烷氧化脫氫非負載及負載型Mo-V-Te-Nb-O催化劑的研究.pdf
評論
0/150
提交評論