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文檔簡(jiǎn)介
1、當(dāng)前,能源短缺及環(huán)境污染問(wèn)題成為制約我國(guó)乃至世界經(jīng)濟(jì)發(fā)展的瓶頸,因此,作為化石能源的替代品,可再生清潔能源——?dú)淠苋找媸艿绞廊说闹匾暎⒁l(fā)了世界范圍內(nèi)研究氫能的熱潮。有人預(yù)言,以氫能為基本能源推動(dòng)社會(huì)政治和經(jīng)濟(jì)的“氫經(jīng)濟(jì)”時(shí)代即將到來(lái)。在常規(guī)的制氫方法中,均以消耗大量的不可再生的能源為代價(jià),已不再適應(yīng)社會(huì)發(fā)展的需求。而利用厭氧發(fā)酵微生物代謝作用制取氫氣技術(shù)具有雙重功效和可持續(xù)的特點(diǎn),成為近幾年世界各國(guó)的研究熱點(diǎn)。
本研究旨在
2、以厭氧發(fā)酵法生物制氫技術(shù)為中心,對(duì)某些困擾生物制氫研究者的問(wèn)題進(jìn)行研究:這些問(wèn)題包括對(duì)產(chǎn)氫-產(chǎn)酸發(fā)酵類(lèi)型的發(fā)酵及產(chǎn)氫能力存在爭(zhēng)議,缺乏量化的比較;產(chǎn)氫能力需進(jìn)一步提高;混合菌種產(chǎn)氫發(fā)酵動(dòng)力學(xué)模式較少研究,尚無(wú)完整的動(dòng)力學(xué)模型供參考;生物制氫反應(yīng)器仍停留在“黑箱操作”階段,對(duì)微生物群落的結(jié)構(gòu)和功能缺乏了解;一些重要的影響因子如產(chǎn)物反饋抑制的影響及模式缺乏研究,抑制濃度尚無(wú)定量化的結(jié)果。本研究即針對(duì)以上研究的不足,結(jié)合生物制氫反應(yīng)器運(yùn)行中所
3、遇到的問(wèn)題展開(kāi)。目的是針對(duì)這些關(guān)鍵因素,解決發(fā)酵法制氫遺留的一些問(wèn)題,并對(duì)采用新興技術(shù)手段解析反應(yīng)器內(nèi)微生物的結(jié)構(gòu)與功能方面作出了探索,同時(shí)完善產(chǎn)氫發(fā)酵理論,為工程應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)和技術(shù)支持。
采用控制初始啟動(dòng)條件的方法,分別在27d和30d成功的實(shí)現(xiàn)了丁酸型發(fā)酵和乙醇型發(fā)酵的快速啟動(dòng),在相同的進(jìn)水負(fù)荷和水力停留時(shí)間下得到乙醇型21.2mol/kgVSS·d和丁酸型11.1mol/kgVSS·d的比產(chǎn)氫速率,前者為后者的1.9
4、倍;維持丁酸型發(fā)酵的耗堿量為乙醇型的7倍;乙醇型發(fā)酵在運(yùn)行中不易發(fā)生轉(zhuǎn)化,具有高的產(chǎn)氫穩(wěn)定性,而丁酸型極易發(fā)生轉(zhuǎn)化,產(chǎn)氫穩(wěn)定性差。在高進(jìn)水負(fù)荷下,乙醇型發(fā)酵得到最大產(chǎn)氫率6.1m3·m-3·d-1,丁酸型發(fā)酵得到最大產(chǎn)氫率4.2m3·m-3·d-1,乙醇型出現(xiàn)崩潰時(shí)的負(fù)荷比丁酸型高出26kgCOD·m-3·d-1左右,前者更容易實(shí)現(xiàn)高負(fù)荷運(yùn)行和高產(chǎn)氫率,證實(shí)了乙醇型發(fā)酵產(chǎn)氫具有顯著的優(yōu)越性。
通過(guò)小型間歇產(chǎn)氫試驗(yàn),確定了半胱氨
5、酸的最佳投加濃度為0.1g/L。通過(guò)連續(xù)流試驗(yàn),確立了在進(jìn)水中投加半胱氨酸同時(shí)直接向反應(yīng)器內(nèi)投加 Fe2+的產(chǎn)氫強(qiáng)化策略,產(chǎn)氫能力短時(shí)間內(nèi)在原來(lái)的基礎(chǔ)上可提高18%左右。并通過(guò)對(duì)脫氫酶和氫化酶的活性的測(cè)定,分析認(rèn)定產(chǎn)氫能力增強(qiáng)的主導(dǎo)因素為細(xì)菌酶活性的增強(qiáng)。
分別確立了碳水化合物(還原糖)乙醇型和丁酸型發(fā)酵的微生物增殖、氫氣生成和基質(zhì)利用動(dòng)力學(xué)模型,并對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行了推導(dǎo),得出的動(dòng)力學(xué)參數(shù)值為乙醇型:KS:2.7907g·L-1
6、、μmax:0.0030h-1、Yp/x:8.3570mL·g-1、Yx/s:0.0268、m:0.0115 h-1、Yp/s:332.3740mL·g-1;丁酸型:KS:2.5448g·L-1、μmax:0.0032 h-1、Yp/x:5.9150mL·g-1、Yx/s:0.0350、m:0.0114 h-1、Yp/s:303.7646mL·g-1。理論數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)值的擬合良好,較好的反映了產(chǎn)氫發(fā)酵混合菌種的增殖、產(chǎn)物生成和底物(還原糖
7、)消耗的變化規(guī)律,可以模擬發(fā)酵過(guò)程操作。
利用熒光原位雜交技術(shù)(Fluorescence In Situ Hybridization,F(xiàn)ISH)跟蹤監(jiān)測(cè)了發(fā)酵類(lèi)型頂極轉(zhuǎn)化過(guò)程中產(chǎn)氫關(guān)鍵菌的變化動(dòng)態(tài),這三類(lèi)菌是Enterobacteriaceae、Clostridium histolyticum和Clostridium lituseburense,得出了這三類(lèi)菌在演替過(guò)程中豐度的變化。結(jié)果表明,三者的數(shù)量同菌群的產(chǎn)氫能力存在密切
8、關(guān)聯(lián),并分析了這三類(lèi)菌在制氫反應(yīng)器內(nèi)的相互關(guān)系和在各發(fā)酵類(lèi)型中所占有的地位,這項(xiàng)研究為進(jìn)一步探明生物制氫反應(yīng)器的群落結(jié)構(gòu)與產(chǎn)氫能力關(guān)系以實(shí)現(xiàn)微生物群落的調(diào)控奠定了基礎(chǔ)。
對(duì)產(chǎn)氫發(fā)酵過(guò)程液相產(chǎn)物反饋抑制作用進(jìn)行了考察和量化分析,發(fā)現(xiàn)不同液相產(chǎn)物對(duì)菌群存在不同程度的抑制。對(duì)于乙醇型HPFB,乙醇對(duì)發(fā)酵產(chǎn)氫的抑制作用不明顯,而乙酸對(duì)菌群的發(fā)酵產(chǎn)氫有較明顯的影響,外加乙酸濃度為15~20mmol·L-1時(shí),菌群發(fā)生代謝流量的改變,產(chǎn)氫
9、受到過(guò)程造成抑制;外加25~30mmol·L-1代謝進(jìn)程受到抑制,產(chǎn)物總量大幅減少。對(duì)于丁酸型HPFB,丁酸和乙酸對(duì)菌群的發(fā)酵產(chǎn)氫均有明顯抑制,外加丁酸和乙酸濃度分別為10~15mmol·L-1和15~20mmol·L-1時(shí),菌群發(fā)生代謝流量的改變,產(chǎn)氫受到抑制;外加丁酸和乙酸20mmol·L-1和25mmol·L-1時(shí)代謝進(jìn)程受到抑制,產(chǎn)物總量大幅減少。乙酸和丁酸僅易引起系統(tǒng)pH值的下降,而且產(chǎn)物本身可使菌群代謝流量發(fā)生改變,阻遏產(chǎn)氫
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