甲苯直接催化氨基化制甲基苯胺研究.pdf

1、通過活化芳環(huán)的C-H鍵,將所需官能團直接引入芳環(huán),實現(xiàn)芳環(huán)的直接功能化,是目前極具挑戰(zhàn)性的課題之一,也是當今合成化學的研究熱點之一.甲苯胺是重要的有機原料,本文設計了兩條反應路徑,用之于直接將氨基引入苯環(huán)合成甲基苯胺,將傳統(tǒng)的多步合成變成一步反應,成功實現(xiàn)了甲基苯胺的綠色合成.本文考察了鎳基催化劑上的甲苯直接胺化合成甲苯胺的反應活性,以分子氧或過氧化氫為氧化劑,均實現(xiàn)了由甲苯直接氧化氨基化制甲基苯胺.催化劑中活性物種的表面分散程度和還原

2、情況與催化劑的反應活性密切相關.在Ni基催化劑中加入鋯有利于提高甲苯的轉化率.雙氧水和氨水的量對甲苯的轉化率也有較大的影響.本文還研究了在釩(V)化合物負載于SiO<,2>,TiO<,2>,CeO<,2>和γ-Al<,2>O<,3>四種不同載體上制得的催化劑上甲苯和羥胺胺化反應的反應活性,在不同反應介質、不同反應體系、不同溫度及不同反應時間下甲苯的轉化率不相同.實驗發(fā)現(xiàn)當以γ-Al<,2>O<,3>為載體、在H<,2>O-CH<,3>C