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文檔簡介
1、銥(Ⅲ)配合物在有機電致發(fā)光器件、發(fā)光電化學(xué)池光催化制氫、化學(xué)傳感和生物成像等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。但銥(Ⅲ)配合物存在嚴重的T-T湮滅,導(dǎo)致固態(tài)下銥(Ⅲ)配合物發(fā)光較弱。最近某些銥(Ⅲ)配合物表現(xiàn)出固態(tài)增強磷光發(fā)射(EPESS)現(xiàn)象,但有關(guān)其發(fā)光機理仍不清楚。本論文通過改變O^O輔助配體的結(jié)構(gòu),合成11個具有EPESS性質(zhì)的銥(Ⅲ)配合物,討論π-π堆積對EPESS發(fā)光的影響。研究內(nèi)容包含以下三部分。
?、瘭?二酮配體的共軛程度對銥配
2、合物EPESS性質(zhì)的影響
以同樣具有旋轉(zhuǎn)但具有不同共軛程度的β-二酮配體(PMBP和PMPAP)為輔助配體,合成了兩個銥(Ⅲ)配合物Ir(ppy)2(PMBP)和Ir(ppy)2(PMPAP)。PMBP比PMPAP有著更大的共軛程度和更低的三重態(tài)能級。溶液中,Ir(ppy)2(PMBP)不發(fā)光而Ir(ppy)2(PMPAP)發(fā)光。晶體結(jié)構(gòu)分析和理論計算證實,固態(tài)下,π-π堆積作用導(dǎo)致Ir(ppy)2(PMBP)產(chǎn)生EPESS。
3、而且成功地將具有EPESS發(fā)光的Ir(ppy)2(PMBP)包埋在聚合物納米粒子中,應(yīng)用于活細胞成像。
Ⅱ銥配合物EPESS性質(zhì)和π-π堆積模型的討論
設(shè)計、合成了四個具有EPESS現(xiàn)象的銥(Ⅲ)配合物,構(gòu)建了堆積模型,詳細討論了π-π堆積的堆積面積、面面距離、偏移距離、滑移距離等。晶體結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論計算表明,聚集態(tài)下,配合物均有明顯的π-π堆積,PPY配體參與了激發(fā)態(tài),導(dǎo)致固態(tài)下發(fā)光。
Ⅲ大位阻基
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