新型納米催化材料的開發(fā)及應(yīng)用.pdf

1、半導(dǎo)體光催化作為一種新興技術(shù)，意在將取之不竭、用之不盡、綠色的太陽能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能、電能等，旨在解決全球能源危機(jī)、凈化生態(tài)，實現(xiàn)社會的可持續(xù)發(fā)展。典型催化劑TiO2，因其毒性低、活性高、價廉量豐、穩(wěn)定性好等優(yōu)點備受青睞；但是其寬禁帶(只能經(jīng)由紫外激發(fā))及低太陽光利用率又限制其大規(guī)模實際應(yīng)用。為此，本文擬從以下三條路徑出發(fā)解決上述問題：(1)開發(fā)新型工藝技術(shù)，對純TiO2進(jìn)行修飾改性，通過調(diào)變能帶結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)可見光響應(yīng)，提高太陽光利用率；(2

2、)基于近年可見光催化的研究成果，開發(fā)新型高效非鈦些列可見光型催化劑，進(jìn)一步提高對太陽光的利用率；(3)借助先進(jìn)設(shè)計理念，開發(fā)高紅外吸收催化材料，開啟黑暗條件下催化反應(yīng)，實現(xiàn)太陽能光催化體系工作的連續(xù)性，全天候工作。鑒于以上設(shè)想，本論文擬開展了如下幾部分工作：
　　 (1)超臨界流體法制備雙模式碳修飾介孔C-TiO2可見光催化劑及其性能研究
　　 借助超臨界流體溶劑熱法，以綠色原料大米為碳源，一鍋法合成雙模式碳修飾介孔型C

3、-TiO2可見光催化劑。借助XRD，TPO，XPS，Raman等手段證實C-TiO2體系中存在晶格摻雜和表面雜化兩種模式碳。再輔以BET，UV-vis DRS，HRTEM等表征閘釋超臨界流體溶劑熱法制備的C-TiO2具有較高結(jié)晶度、較小粒徑，較大的比表面積及完好的介孔結(jié)構(gòu)。基于C-TiO2特殊性質(zhì)，特別是兩種模式碳協(xié)同作用，實現(xiàn)了可見光條件下對苯酚的高效降解；同時呈現(xiàn)了較佳的化學(xué)穩(wěn)定性。
　　 (2)超臨界流體溶劑熱法制備穩(wěn)定Z

4、nxCd1-xS光催化劑及其性能研究
　　 利用超臨界流體溶劑熱技術(shù)，在無分散劑或表面活性劑情況下，成功合成了組份可調(diào)，尺寸可控的介孔型ZnxCd1-xS納米球催化劑。借助BET、TG-DTA、HRTEM、XRD等于段表明超臨界流體技術(shù)合成的ZnxCd1-xS具有較高結(jié)晶度、小且均一的尺寸、較大的比表面積、完好的介孔結(jié)構(gòu)及較佳的熱穩(wěn)定性。再輔以XPS及UV-vis DRS分析證實合成的ZnxCd1-xS組份可調(diào)，進(jìn)而實現(xiàn)ZnxC

5、d1-xS光譜吸收帶邊連續(xù)可調(diào)?；赯nxCd1-xS的結(jié)構(gòu)特點，實現(xiàn)在可見光激發(fā)下對有機(jī)廢水羅丹明B(RhB)以及對氯苯酚(4-CP)的有效降解；同時實現(xiàn)較高的光催化分解水制氫效率?；赯nxCd1-xS較佳的熱穩(wěn)定性以及Zn、Cd和S之間的強(qiáng)相互鍵合作用，進(jìn)而有效抑制ZnxCd1-xS的光腐蝕，提高了化學(xué)穩(wěn)定性。
　　 (3)全天候La2NiO4光催化劑的開發(fā)及在酚類污染物處理中的應(yīng)用
　　 借助本實驗室優(yōu)勢，借助醇

6、熱技術(shù)成功開發(fā)純相La2NiO4光催化劑。借助XRD、UV-Vis-IR DRS、TEM、FESEM等證實了La2NiO4是呈現(xiàn)四方相層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，具有高紅外吸收性能?；贚a2NiO4特殊性質(zhì)，實現(xiàn)了全天候催化降解4-CP。通過輔以PL、Electrochemical Test、XPS等測試初步提出了暗催化反應(yīng)機(jī)理：La2NiO4從污染物離子(4-CP-)攫取電子，再通過與溶液中溶解O2分子反應(yīng)形成·O2-，隨后·O2-再與H+反應(yīng)