功能化有機(jī)小分子器件中的電荷傳輸機(jī)理研究.pdf

1、近年來，伴隨著微觀組裝技術(shù)和微觀操控技術(shù)的迅速發(fā)展，人們可以在納米尺度操控單個(gè)分子并將其制造成具有特定功能的分子器件。大多數(shù)科學(xué)家認(rèn)為，這些分子器件將是接近尺度極限的傳統(tǒng)電子器件的最適合的替代者。因此，不論在實(shí)驗(yàn)，還是理論上都吸引了極大的關(guān)注。本文采用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法，對(duì)由“電極-分子-電極”組成的體系的電子輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行了理論模擬計(jì)算，并分析其內(nèi)部機(jī)理。我們的研究針對(duì)有機(jī)小分子構(gòu)成的功能分子器件中的一些重要的物理問題

2、來展開，系統(tǒng)地討論了影響分子器件電子輸運(yùn)性質(zhì)的一些熱點(diǎn)問題，比如分子與電極間的相互作用、官能團(tuán)對(duì)分子器件的影響等。得到了一些與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相一致的理論預(yù)測結(jié)果，并對(duì)研究分子器件的導(dǎo)電機(jī)理和設(shè)計(jì)功能分子器件提供了一定的理論幫助。
　　本文首先概括地介紹了分子器件的一些基本概念和電子輸運(yùn)性質(zhì)的研究進(jìn)展，然后對(duì)第一性原理計(jì)算和格林函數(shù)方法進(jìn)行了簡要介紹，并提出了分子器件電子輸運(yùn)性質(zhì)的第一性原理研究方案。
　　利用非平衡格林函數(shù)和第一性

3、原理計(jì)算，我們首先研究了四苯分子通過非對(duì)稱連接在兩個(gè)金電極之間組成的雙分子器件的電子輸運(yùn)行為。計(jì)算結(jié)果表明，分子與電極間的相互作用對(duì)體系的導(dǎo)電性質(zhì)具有重要影響。通過改變四苯分子與電極的距離以及連接方式，即改變分子與電極間的耦合強(qiáng)度，我們發(fā)現(xiàn)分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)隨分子與電極間的耦合強(qiáng)弱變化，而發(fā)生了相應(yīng)的改變。
　　我們還研究了官能團(tuán)取代對(duì)有機(jī)共軛分子乙酯基分子器件電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。計(jì)算結(jié)果表明，當(dāng)氨基取代乙酯基分子的氫原子后，