石墨炔和二硫化鉬納米結構物性調控的第一性原理研究.pdf

1、納米材料因其獨特的結構和物理特性已成為當前科學研究的前沿領域。其中，以石墨烯、石墨炔和二硫化鉬等為代表的一系列低維納米材料最近更是獲得了人們的廣泛關注，并在納米電子器件等領域逐步地展現出巨大的應用潛力。為達到靈活設計納米電子器件及優(yōu)化其性能的目的，從理論上探討此類材料的基本物理性質及其調控方案因而成為一項重要的研究課題。本文利用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法，系統(tǒng)進行了石墨炔和二硫化鉬納米結構的力電磁學及輸運等性質的理論模擬與計算

2、，并在此基礎上著重開展其電磁學等性質的調控研究，從而為石墨炔和二硫化鉬的實際應用提供理論依據。本研究主要內容包括：
　?、叛芯苛耸膊牧?graphyne，graphdiyne，graphyne-3和graphyne-4)的力學特性、電子結構以及外加應變對其能帶帶隙的影響。研究發(fā)現，石墨炔結構中所含的碳原子炔鍵鏈使得其材料硬度與石墨烯相比大為減弱，其面內剛度隨碳原子鏈中炔鍵數目的增加而降低。通過對石墨炔結構施加多種不同類型的應變

3、，石墨炔的能帶帶隙可被顯著改變。當雙軸拉伸應變導致帶隙增大，雙軸壓縮應變及單軸拉伸與壓縮應變則致使帶隙減小。特別地，拉伸應變作用下graphyne和graphyne-3均始終保持直接帶隙半導體特性，其價帶頂和導帶底均位于M或S點，而graphdiyne和graphyne-4同樣始終保持其直接帶隙特性，且價帶頂和導帶底恒位于Γ點，與所施加的應變類型無關。該研究為制作基于應變調制的新型納米電子和光電子器件提供了一種新方案。
　?、铺接?/p>

4、了α-石墨炔(α-graphyne)納米帶的電子結構、磁學及輸運性質。研究發(fā)現，基態(tài)時所有扶手椅形和鋸齒形α-graphyne納米帶均表現直接帶隙半導體性質，其帶隙值隨納米帶寬度的增加而減小。不過，扶手椅形納米帶為非磁性結構，而鋸齒形納米帶兩邊緣處磁矩呈鐵磁性排列但指向相反。通過施加一橫向電場，我們證明鋸齒形納米帶在特定電場強度范圍內可轉變?yōu)榘虢饘??；阡忼X形α-graphyne納米帶所搭建的雙極系統(tǒng)，我們進一步發(fā)現結構對稱性對于鋸齒形

5、納米帶的電子輸運行為起著關鍵作用。在此基礎上，通過控制偏壓方向和電極的磁化，我們成功實現了自旋極化率接近100％的雙極自旋過濾效應和強度超過500,000%的磁致電阻效應。該研究提出了一種新的自旋電子器件設計和自旋電流操控方案，揭示了鋸齒形α-石墨炔納米帶在自旋電子學中的良好應用前景。
　?、欠治隽送饧討兒碗妶鰧螌佣蚧f(MoS2)及其納米帶電子結構的影響。研究發(fā)現，當施加一雙軸均勻應變時，單層二硫化鉬的能帶帶隙將隨應變強度

6、的增加而單調減小直至關閉。在此過程中，依次可觀察到直接帶隙半導體?間接帶隙半導體以及半導體?金屬兩類重要的特性轉變現象，分別對應于應變強度為1%和10%處。另一方面，通過施加橫向或垂直電場方法，我們還實現了對扶手椅形二硫化鉬納米帶能帶的有效調制。結果表明，橫向電場下單層扶手椅形納米帶的帶隙顯著減小并最終關閉，帶隙關閉所對應的電場閾值將隨納米帶寬度增加而逐漸降低。對于多層納米帶體系，橫向及垂直電場則均可導致帶隙減小直至關閉，不過兩者具有不

7、同的調制能力，當垂直電場下帶隙關閉所對應的電場閾值隨層數增加而減小，橫向電場下其與層數無關。
　?、扔懻摿吮砻嫖胶吞嫖粨诫s對單層二硫化鉬電磁學性質的影響。通過控制原子摻雜濃度、吸附或替位摻雜方式以及雜質原子類型，我們發(fā)現摻雜二硫化鉬材料將具有豐富的電磁學性質，且其可由半導體轉變?yōu)榇判越饘偕踔涟虢饘?，從而拓展了二硫化鉬材料在磁學領域的應用范圍。二硫化鉬表面氣體分子的吸附研究表明，氣體分子將物理吸附于二硫化鉬表面并充當其電荷受主或施

8、主角色，從而導致氣體分子和二硫化鉬間存在電荷轉移現象。這一理論結果很好解釋了二硫化鉬基氣體傳感器的相關實驗現象，為其應用提供了理論支撐。
　?、裳芯苛硕喾N石墨烯/二硫化鉬范德瓦爾斯異質結的幾何與電子結構。研究發(fā)現，石墨烯/二硫化鉬異質結的能帶可近似看作是由構成其幾何結構的石墨烯和二硫化鉬的相應能帶疊加所得，石墨烯的π和π?亞能帶將出現在二硫化鉬的帶隙內，從而石墨烯的基本能帶特征得以保留。盡管這樣，石墨烯和二硫化鉬層之間仍存在較弱的