基于納米多孔貴金屬的電催化應用研究.pdf

1、近年來,具有良好導電性和高比表面積的納米多孔金屬材料已經在催化和分離上得到了廣泛的關注,已經成為材料化學領域的一個研究熱點。多孔材料擁有良好的導電性和超高的比表面積,可以使其作為一種理想的電極模型材料應用于電催化和電化學傳感材料的研究。本論文主要介紹了三種多孔金屬材料:通過脫合金法得到的具有均勻的雙連續(xù)多孔網狀結構的納米多孔鉑金合金和納米多孔金膜,以及通過電化學沉積法修飾了普魯士藍納米顆粒的多孔金膜,并對該納米多孔金屬材料在葡萄糖(gl

2、ucose)、過氧化氫(H2O2)、抗壞血酸(AA)、亞硝酸根(NO2-)和草酸(OA)電催化和電分析檢測方面進行了研究:
　　 (1)采用電化學腐蝕Pt/Au/Cu三元合金的方法制備了三種不同鉑金組分的結構均勻的Pt4Au1、P1Au1、P1Au4納米多孔合金(NPAs)。新型納米多孔金屬材料,通過控制三元合金中鉑金的不同組分可以得到不同鉑-金比例的納米多孔鉑金,作為陽極催化劑研究了此類電極材料對葡萄糖的電催化氧化行為。通過比

3、較這三種Pt4Au1、P1Au1、Pt1Au4 NPAs的電催化行為發(fā)現(xiàn),P1Au4 NPA對葡萄糖的氧化有最好的催化效果。另外,本文研究了鉑金合金在酸性、中性和堿性體系中對葡萄糖的電催化氧化行為,并在堿性體系中通過恒電位電流的方法檢測了葡萄糖的濃度。實驗證明P1Au4 NPA在葡萄糖燃料電池和葡萄糖傳感器方面有一定的潛在應用價值,但是對于它的穩(wěn)定性還需要進一步的研究。
　　 (2)通過簡單的自由腐蝕金銀合金的方法制備了高比表面

4、積和大的吸附容量的納米多孔金膜,利用納米多孔金膜的特性,通過電化學方法檢測溶液中的NO2-和OA。通過比較玻碳電極、塊體金電極和納米多孔金膜電極對NO2-的電催化氧化行為發(fā)現(xiàn),NO2-在納米多孔金膜上有更負的氧化電位和更高的氧化電流。然后通過研究在不同pH值磷酸緩沖溶液中納米多孔金膜對NO2的電化學行為得到,隨著pH的增大,金和亞硝酸鈉的的氧化峰逐漸地趨向疊加。在最優(yōu)化的條件下納米多孔金膜在1μM～1 mM的濃度范圍內對NO2-呈很好的

5、線性關系,最低檢測濃度為1μM,可用于NO2-的電化學檢測。另外,納米多孔金膜在0.01 mM～16 mM范圍內對OA也顯示了很好的線性關系,最低檢測濃度為1μM。
　　 (3)利用電沉積的方法在納米多孔金膜上進行了普魯士藍的修飾,研究了該修飾電極的電化學性質,并用于H2O2和AA的電化學檢測。該修飾電極顯著提高了普魯士藍的穩(wěn)定性,表現(xiàn)出了更廣的pH適用范圍和對H2O2和AA高的電化學響應信號。在最佳的實驗條件下,該修飾電極在1