負(fù)載型ZSM-5分子篩催化劑用于含硫合成氣制備甲硫醇.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本文以ZSM-5型分子篩為載體,考察了K2MoO4-NiO/ZSM-5催化劑的性能;初步探索了以核殼SiO2@ZSM-5載體制備的K2MoO4-NiO/SiO2@ZSM-5催化劑的性能。主要研究結(jié)果如下:
　　(1)以四丙基氫氧化銨為模板劑,硝酸鋁為鋁源,TEOS為硅源所合成的氫型ZSM-5分子篩作為載體用于本實驗效果最好;負(fù)載型ZSM-5催化劑在鉬酸鉀負(fù)載量為15％,浸漬液pH值為11,還原溫度為400℃,反應(yīng)溫度為360℃,反

2、應(yīng)壓力為0.2MPa,空速為3000 h-1等條件下,Si/Al為38時,催化劑催化性能最好,此時CO轉(zhuǎn)化率達(dá)到32.78%,CH3SH的選擇性達(dá)到48.51%,CO2的選擇性為23.40%,中間產(chǎn)物COS的選擇性為26.99%, CH4的選擇性達(dá)到1.09%。
　　(2)XRD表征說明ZSM-5型分子篩的結(jié)晶度隨硅鋁比的降低而呈現(xiàn)下降趨勢,而負(fù)載型ZSM-5催化劑并未出現(xiàn)MoO3及其他K-Mo物種晶相峰,說明Mo等物種高度分散于

3、ZSM-5載體上;NH3-TPD測試發(fā)現(xiàn)ZSM-5分子篩的總酸量及強(qiáng)酸量隨硅鋁比的降低而提升,活性組分的負(fù)載主要與ZSM-5的強(qiáng)酸位有關(guān);LRS測試表明,氧化態(tài)的K2MoO4-NiO/ZSM-5催化劑隨分子篩酸性的增強(qiáng),八面體結(jié)構(gòu)的Mo7O246?物種增加,活性相K-Mo-Ni也隨之增加。硫化態(tài)的催化劑隨分子篩載體酸性的增強(qiáng),促進(jìn)反應(yīng)的MoS2相增多;H2-TPR表明,隨分子篩載體酸性的增強(qiáng),Mo物種更易被還原成配位不飽和的六配位八面體

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