含硫生物質(zhì)氣化氣催化燃燒的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、基于生物質(zhì)氣化的B/IGCC發(fā)電技術(shù)適合大規(guī)模開發(fā)利用生物質(zhì)資源,發(fā)電效率較高,是生物質(zhì)利用的主要方式。催化燃燒可使低熱值氣體燃料在較低的溫度下保持穩(wěn)定燃燒,同時(shí)可有效抑制燃燒過程中NO、CO及UHC的生成與排放,是一種高X效、清潔、安全的能源利用方式。然而,由于氣化氣組分復(fù)雜且含有一定量的硫、堿金屬等雜質(zhì)成分易導(dǎo)致催化劑中毒失活,使其實(shí)際應(yīng)用受到限制。因此,開發(fā)具有良好的低溫催化活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性及抗硫、堿金屬中毒的催化劑體系是目前催

2、化燃燒研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。
　　本文制備了Pt和Pd負(fù)載LaAl11O19和La0.5Ba0.5Mn0.5Fe0.5Al11O19六鋁酸鹽整體式催化劑,借助XRD和BET對(duì)其進(jìn)行了表征,同時(shí)考察了催化劑作用下模擬生物質(zhì)氣化氣的燃燒特性及氣化氣中通入H2S后對(duì)可燃組分催化燃燒的影響,通過暫態(tài)實(shí)驗(yàn)研究了催化劑失活后的可逆性。結(jié)合失活樣的XPS、SEM和FTIR表征結(jié)果,初步分析催化劑硫中毒的機(jī)理。
　　結(jié)果表明,實(shí)驗(yàn)制備的催化劑在

3、1200℃焙燒后仍能保持較高的比表面積,說明其具有很強(qiáng)的高溫穩(wěn)定性和抗燒結(jié)能力。焙燒后樣品的XRD圖譜出現(xiàn)較強(qiáng)的六鋁酸鹽衍射峰,晶相結(jié)晶度增大且結(jié)構(gòu)單一,無雜質(zhì)相生成。分別負(fù)載貴金屬后檢測(cè)到了微弱的Pt和PdO的晶相衍射峰。
　　催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明貴金屬負(fù)載催化劑活性優(yōu)良,明顯降低了可燃成分的起燃溫度,使其在低溫下迅速起燃。貴金屬活性組分不同,催化活性也有差別,低溫下Pd的催化活性明顯優(yōu)于Pt。同時(shí)Pd和Pt兩種負(fù)載催化劑在抗硫

4、中毒性上表現(xiàn)也是不同的,Pd負(fù)載下對(duì)CO、H2的燃燒影響較小,對(duì)CH4影響稍大。反之,Pt對(duì)CH4的點(diǎn)燃幾乎無影響,對(duì)CO、H2的影響則稍大,LBMFHA催化劑失活最為嚴(yán)重。推測(cè)Pd/Pt雙金屬負(fù)載型催化劑可以成為一個(gè)很好的抗中毒催化劑應(yīng)用在低熱值氣體催化燃燒領(lǐng)域。暫態(tài)實(shí)驗(yàn)表明,由此可知催化劑中毒后活性可再生,且失活和再生過程是比較迅速的。
　　由表征結(jié)果推知催化劑中毒主要是通過形成的硫酸鹽成分在表面沉積,覆蓋活性位,導(dǎo)致活性位轉(zhuǎn)