低氣壓管式放電等離子體及制備非晶氮化硅薄膜研究.pdf

1、低溫等離子體技術(shù)是材料改性和薄膜合成的重要手段之一，受到各國學(xué)者的廣泛關(guān)注。一種新型等離子體放電技術(shù)的出現(xiàn)往往會(huì)推動(dòng)材料改性和薄膜合成技術(shù)發(fā)生革命性改變。近年來受到廣泛關(guān)注的大氣壓射流等離子體放電可以產(chǎn)生高活性的等離子體，已經(jīng)在材料合成、材料表面改性、醫(yī)療器械殺菌等方面顯示出良好的應(yīng)用前景。在薄膜合成方面，大氣壓射流等離子體技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)室溫下的等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(PECVD)，但所制備的薄膜質(zhì)量無法滿足實(shí)際應(yīng)用的要求。本論文主要討

2、論了一種類似于大氣壓射流等離子體的低氣壓管式放電技術(shù)，進(jìn)而發(fā)展出一種基于低氣壓管式放電的PECVD技術(shù)。利用這種新型PECVD裝置，成功實(shí)現(xiàn)了非晶氮化硅(a-SiNx∶H)薄膜在室溫條件下的高速率沉積，并制備出一種新型的量子點(diǎn)薄膜——a-SiNx∶H量子點(diǎn)薄膜。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　?。ㄒ唬┑蜌鈮汗苁椒烹娂夹g(shù)研究:設(shè)計(jì)了一種低頻(20～80kHz)驅(qū)動(dòng)的低氣壓管式放電等離子體產(chǎn)生裝置，實(shí)現(xiàn)N2、O2、Ar等多種氣體在低氣壓

3、(0.1～200Pa)條件下的穩(wěn)定放電。研究結(jié)果表明，這種管式放電等離子體不同于常規(guī)的低氣壓放電等離子體，存在截然不同的兩個(gè)放電狀態(tài)，分別為G放電模式和SP放電模式。G放電模式產(chǎn)生的等離子體主要約束在管內(nèi)的電極附近，等離子體輝光區(qū)隨放電功率的增加而逐漸擴(kuò)大;當(dāng)放電功率增加到某一臨界值時(shí)，G放電模式立即轉(zhuǎn)變?yōu)镾P放電模式，同時(shí)，等離子體輝光區(qū)拓展到放電管之外，形成等離子體羽輝。等離子體放電特性分析顯示，G模式屬于容性放電，而SP模式屬于阻

4、性放電，并伴有周期性強(qiáng)放電脈沖的產(chǎn)生，瞬時(shí)脈沖放電功率高達(dá)1kW以上，這與電源放電功率、氣壓、氣體種類有關(guān)。在12Pa的N2環(huán)境下，115W驅(qū)動(dòng)的SP放電可以使等離子體羽輝中的等離子體密度高達(dá)0.5×1012cm-3,放電電流密度高達(dá)27A/cm-2。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步探討了這種新型低氣壓等離子體技術(shù)在等離子體刻蝕、等離子體氮化、等離子體輔助脈沖激光沉積等方面的應(yīng)用。
　　（二）低氣壓管式放電氮等離子體研究:在最小二乘優(yōu)化理論的基

5、礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了一套針對(duì)N2分子第二正帶發(fā)射光譜的擬合軟件，具有操作簡(jiǎn)單、分析速度快、擬合精度高、無需對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理等特點(diǎn)。該軟件完全消除了等離子體光譜擬合過程中的人為因素，并可以滿足海量等離子體光譜數(shù)據(jù)的高效處理。在此光譜擬合軟件的基礎(chǔ)上，分析了氮等離子體放電過程中，N2分子的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度、振動(dòng)溫度隨放電功率的變化，研究了N2分子的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度、振動(dòng)溫度在等離子體放電管中的空間分布。研究結(jié)果進(jìn)一步證明了G放電和SP放電分屬于兩種不同的等離子

6、體放電模式。在G放電模式中，N2分子的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度略高于室溫(320K)，且基本不隨放電功率顯著變化，而振動(dòng)溫度卻隨放電功率的增加逐漸增大，但一般小于3500K。當(dāng)放電轉(zhuǎn)變到SP放電模式時(shí)，N2分子的振動(dòng)溫度驟升至5000K左右，但隨放電功率的增加而有所下降，而轉(zhuǎn)動(dòng)溫度卻隨放電功率的增加逐漸增大至～700K。此外，利用位于746.83、821.63和868.03nm的三條N原子線（對(duì)應(yīng)于N原子的4So3/2→4P5/2、4Po5/2→4P5

7、/2和4Dp7/2→4P5/2躍遷）的譜線強(qiáng)度，提出了一種用于確定非玻爾茲曼分布等離子體中與激發(fā)光譜相關(guān)的電子溫度的自洽計(jì)算方法，進(jìn)而利用等離子體發(fā)射光譜分析了氮等離子體中N2分子的解離率隨放電功率的變化。研究結(jié)果顯示，在SP放電模式下，N2分子的解離率隨放電功率的增加呈線性增長(zhǎng)趨勢(shì)，與放電頻率沒有明顯的關(guān)聯(lián);在放電功率為115W時(shí)，N2分子的解離率高達(dá)～15％，從而證明這種低氣壓管式放電可以產(chǎn)生高活性等離子體。
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8、氣壓管式放電的PECVD系統(tǒng)及其在薄膜沉積方面的應(yīng)用:在高活性低氣壓管式放電等離子體的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了一種可以分立輸送活性氣體(N2)與反應(yīng)氣體(SiH4)的新型PECVD裝置，避免了氮等離子體放電因氣體的引入而發(fā)生明顯改變，從而保證了氮等離子體的高活性，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了非晶氮化硅(a-SiNx∶H)薄膜在室溫條件下的高速率生長(zhǎng)。以N2和Ar+5％ SiH4為氣源，在沒有對(duì)硅基片進(jìn)行加熱的條件下，成功制備出低H含量的a-SiNx∶H薄膜，沉積速

9、率在100nm/min以上，遠(yuǎn)高于目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高室溫沉積速率。分析結(jié)果顯示，a-SiNx∶H薄膜中H原子密度約為1.0±0.2×1022cm-3,甚至可以更低，而薄膜的表面粗糙度僅為亞納米量級(jí)。研究發(fā)現(xiàn)a-SiNx∶H薄膜的沉積速率與N2解離率之間滿足很好的線性關(guān)系，從而證明了N原子在室溫沉積a-SiNx∶H薄膜的過程中起到至關(guān)重要的作用。另外，這種基于低氣壓管式放電的PECVD系統(tǒng)的體積很小，可以用于容器內(nèi)壁表面的薄膜沉積，同時(shí)，

10、這種小型PECVD裝置又可以大面積集成，并適用于復(fù)雜形狀工件表面鍍膜，因此具有廣泛的工業(yè)應(yīng)用前景。
　　（四）a-SiNx∶H量子點(diǎn)薄膜的制備與表征:在室溫沉積a-SiNx∶H薄膜過程中，通過加入少量O2,成功合成一種新型的非晶氮氧化硅(a-SiNxOy∶H)薄膜。分析表明，這種薄膜是一種具有特殊結(jié)構(gòu)的a-SiOx∶H和a-SiNx∶H復(fù)合薄膜，即a-SiNx∶H以團(tuán)簇的形式鑲嵌于a-SiOx∶H基質(zhì)中，從而構(gòu)成a-SiNx∶H量