新型鉑基雙金屬納米材料的制備及其電催化性能研究.pdf

1、直接醇類燃料電池(DAFCs)因其高效、便捷、安全、環(huán)保等諸多優(yōu)點(diǎn)在眾多領(lǐng)域中得到了廣泛應(yīng)用。目前，DAFCs主要以純Pt或Pt基雙金屬納米材料作為其電極反應(yīng)催化劑。催化劑的催化活性和穩(wěn)定性是燃料電池性能的重要決定因素，各國(guó)科學(xué)家都致力于設(shè)計(jì)和制備催化性能優(yōu)良的納米材料。由于納米材料催化性能與其形貌、尺寸、組分和晶體結(jié)構(gòu)等密切相關(guān)，因此，本論文旨在提高催化劑的催化活性和穩(wěn)定性，可控合成不同形貌、結(jié)構(gòu)、組分的Pt基雙金屬納米材料。主要內(nèi)容

2、如下:
　　(1)利用乙二醇為還原劑和十二烷基硫酸鈉(SDS)為軟模板劑，通過(guò)簡(jiǎn)單溫和的一鍋溶劑熱法制備了空心核殼Ag@Pt納米球／還原氧化石墨烯(RGO)(hAg@Pt-RGO)。實(shí)驗(yàn)表明H2PtCl6和HAuCl4的摩爾比、SDS的量、GO和反應(yīng)溫度對(duì)最終納米復(fù)合材料的形成具有重要的影響。所制備的hAg@Pt-RGO在堿性介質(zhì)中對(duì)乙二醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)良的電催化活性和穩(wěn)定性。
　　(2)以H2PtCl6和RuCl3為前驅(qū)

3、體，氯代十六烷基吡啶(HDPC)為形貌導(dǎo)向劑，通過(guò)簡(jiǎn)單的溶劑熱法合成了枝狀PtRu納米晶體/RGO（PtRu-RGO）。通過(guò)觀察枝狀PtRu納米晶體的形貌和結(jié)構(gòu)，我們將其形成機(jī)理歸納為納米粒子的定向連接和納米枝的自組裝。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明該納米復(fù)合材料在堿性介質(zhì)中對(duì)乙二醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出比Pt-RGO和商業(yè)PtRu/C更高的催化活性和更好的穩(wěn)定性。
　　(3)以H2PtCl6和HAuCl4為前驅(qū)體，葡萄糖胺為小分子形貌調(diào)控劑和還原劑，在

4、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在下，通過(guò)簡(jiǎn)單的水溶液法合成了爆米花狀PtAu納米晶體。利用超聲波分散，將該晶體進(jìn)一步負(fù)載于RGO上制備得到了爆米花狀PtAu-RGO復(fù)合材料。該材料在氧氣還原反應(yīng)和甲醇氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出比Pt-RGO和商業(yè)Pt/C更好的催化性能。
　　(4)以Pt(acac)2和Co(acac)3為前驅(qū)體，HDPC為形貌導(dǎo)向劑和模板劑，油胺為還原劑和反應(yīng)溶劑，通過(guò)簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法合成了花狀Pt3Co納米粒子。實(shí)驗(yàn)表明該

5、納米材料與實(shí)心Pt3Co納米粒子和商業(yè)Pt黑相比在酸性介質(zhì)中對(duì)氧氣還原反應(yīng)和甲醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出更好的催化性能。優(yōu)良的催化性主要由于其多孔三維連接結(jié)構(gòu)、大的比表面積、Pt和Co的配體效應(yīng)和雙功能機(jī)理。
　　(5)以Pt(acac)2和Pd(acac)2為前驅(qū)體，1-十二烷基-3-甲基咪唑溴鹽為形貌導(dǎo)向劑，油胺為還原劑和溶劑，通過(guò)簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法合成花狀PdPt納米粒子。利用物理表征技術(shù)詳細(xì)地對(duì)材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組成等性質(zhì)進(jìn)行了研究