電化學(xué)發(fā)光分子-LDHs薄膜材料的組裝及其傳感器性能研究.pdf

1、電化學(xué)發(fā)光(Electrogeneratedchemiluminescence，ECL)，是指在一定電壓條件下，電極表面發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致產(chǎn)生一些激發(fā)態(tài)物質(zhì)，這些激發(fā)態(tài)物質(zhì)的電子由激發(fā)態(tài)返回到基態(tài)過(guò)程中所發(fā)出光的一種行為，因此又被稱為電致化學(xué)發(fā)光。電化學(xué)發(fā)光在化學(xué)分析、環(huán)境監(jiān)測(cè)、臨床免疫系統(tǒng)測(cè)定等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。本論文采用層層自組裝(LBL)法分別構(gòu)筑了水滑石(LDH)納米片/電化學(xué)發(fā)光分子(ELM)和ELM插層LDH納米粒子/聚陰離

2、子多層超薄膜;研究了超薄膜修飾電極的直接電化學(xué)行為、電化學(xué)發(fā)光及其傳感器性能。
　　 通過(guò)層層自組裝的方法固載了電化學(xué)發(fā)光活性分子三聯(lián)吡啶氯化釕(Ru(bpy)32+)，獲得了(CoAl-LDH/PSS/Ru(bpy)32+/PSS)n多層超薄膜。該薄膜具有超晶格有序結(jié)構(gòu)、規(guī)則的表面形貌和較低的表面粗糙度。基于薄膜的電化學(xué)發(fā)光性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)煙酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸(NADH)的檢測(cè)。薄膜傳感器具有較低的檢測(cè)限(2.3×10-8m

3、ol/L)及寬的線性范圍（3.16×10-6-3.23×10-4mol/L）。此外，(LDH/PSS/Ru(bpy)32+/PSS)10修飾電極具有很高的固態(tài)ECL傳感穩(wěn)定性。由于LDHs及電化學(xué)發(fā)光分子(ELM)種類的多樣性，該無(wú)機(jī)-有機(jī)復(fù)合薄膜材料有望實(shí)現(xiàn)多功能的集成，在光電分析和傳感等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　 通過(guò)將電化學(xué)發(fā)光活性分子魯米諾單鈉鹽（3-AMS）插入水滑石的二維結(jié)構(gòu)中，實(shí)現(xiàn)了魯米諾的有效固載和均勻分散;

4、并利用層層自組裝技術(shù)將其固定在ITO電極表面，該薄膜在垂直于基底的方向上具有長(zhǎng)程有序性。利用電化學(xué)發(fā)光的性質(zhì)實(shí)現(xiàn)了(3-AMS-NiAlLDH/PSS)n超薄膜對(duì)H2O2的檢測(cè)，顯示了寬的檢測(cè)范圍(3.09×10-7-7.24×10-5mol/L)、低的檢測(cè)限(6.8×10-8mol/L)和高的穩(wěn)定性（10次循環(huán)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3％）。LDH為電化學(xué)發(fā)光分子提供了剛性結(jié)構(gòu)的二維空間，利用LDH的晶格定位效應(yīng)有效抑制了發(fā)光分子的聚集，顯著