納米材料及適配體功能化的磁性粒子電化學(xué)發(fā)光生物傳感器.pdf

1、(1)合成了Fe3O4/Au磁性納米粒子,根據(jù)單鏈寡聚核苷酸(以下簡稱DNA,ss-DNA)雜交的原理,利用量子點(diǎn)電化學(xué)發(fā)光,構(gòu)建了DNA電化學(xué)傳感器。在磁控玻碳電極(MCGCE)表面,將5'-SH-ssDNA捕獲探針自組裝在Fe3O4/Au磁性納米粒子上,然后與目標(biāo)DNA互補(bǔ)的一端雜交形成dsDNA,再與雙標(biāo)記了量子點(diǎn)的5'-NH2-ssDNA-NH2-3'信號(hào)探針雜交形成三明治雜交的DNA。通過采用量子點(diǎn)雙標(biāo)記法,使檢測的靈敏度顯著

2、提高。在1.0×10-13～1.0×10-11mol/L范圍,目標(biāo)DNA濃度與其響應(yīng)的ECL信號(hào)呈線性關(guān)系,檢出限為1.8×10-14mol/L。
　　(2)合成了聚二乙基三胺五乙酸乙二醇酯(PDTPA-EG)、PDTPA-EG@CdTe納米復(fù)合物,根據(jù)單鏈寡聚核苷酸(以下簡稱DNA,ss-DNA)雜交的原理,利用量子點(diǎn)電化學(xué)發(fā)光,構(gòu)建了DNA電化學(xué)傳感器。在磁控金電極(MCGE)表面,將5'-SH-ssDNA捕獲探針自組裝在Fe

3、3O4/Au磁性納米粒子上,然后與目標(biāo)DNA互補(bǔ)的一端雜交形成dsDNA,再與3'-NH2-ssDNA信號(hào)探針雜交形成三明治雜交的DNA;最后修飾上PDTPA-EG@CdTe納米復(fù)合物。在1.0×10-16～1.0×10-14mol/L范圍,目標(biāo)DNA濃度與其響應(yīng)的ECL信號(hào)呈線性關(guān)系,檢出限為3.0×10-17mol/L。由于采用PDTPA-EG@CdTe標(biāo)記,檢測的靈敏度顯著提高。
　　(3)Fe3O4/Au磁性納米粒子表面修

4、飾一層發(fā)夾結(jié)構(gòu)適配子探針(Fe3O4/Au-Aptamer);當(dāng)加入Pb2+時(shí)促使發(fā)夾結(jié)構(gòu)適配子的“頸-環(huán)”結(jié)構(gòu)被打開,形成G4螺旋,暴露出3'-NH2使之與CdTe量子點(diǎn)結(jié)合;構(gòu)建了量子點(diǎn)電化學(xué)發(fā)光“Turnon”型Pb2+傳感器。在2.0×10-10～1.0×10-8mol/L范圍,Pb2+濃度與其響應(yīng)的ECL信號(hào)呈線性關(guān)系,檢出限為1.08×10-11mol/L。此外,該生物傳感器顯示出很好的選擇性、穩(wěn)定性及重現(xiàn)性。
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5、4)在Fe3O4/Au磁性納米粒子表面修飾一層雙鏈(dsDNA)適配子探針(Fe3O4/Au-dsDNA)并將Ru(phen)32+插入dsDNA結(jié)構(gòu)中;加入Pb2+時(shí)促使dsDNA的雙鏈結(jié)構(gòu)打開,形成Fe3O4/Au-G4-Pb2+結(jié)構(gòu),解離出單鏈DNA(ssDNA)和Ru(phen)32+;當(dāng)加入Pb2+的強(qiáng)力螯合劑EDTA時(shí),兩條ssDNA重新雜交成dsDNA結(jié)構(gòu),Ru(phen)32+再次插入dsDNA結(jié)構(gòu)中;賦予了傳感器很好的