Cu2Se-石墨烯納米復(fù)合熱電材料的化學(xué)法制備及其熱電性能研究.pdf

1、提高能源利用率、發(fā)展清潔能源、減緩能源危機(jī)，有效推動(dòng)經(jīng)濟(jì)和環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展是目前全世界面臨的重大課題。熱電材料，作為一種環(huán)境友好的的新型能源材料，在近幾十年得到了廣泛關(guān)注。其中，Cu2Se基熱電材料原料豐富、無污染，熱導(dǎo)率較低、Seebeck系數(shù)較高，具有潛在的熱電應(yīng)用前景，但其較低的電導(dǎo)率限制了其熱電性能的提高。此外，目前其制備方法主要是高溫熔融法或固相反應(yīng)法，所需溫度高、時(shí)間長，在能源方面消耗極大；采用自蔓延合成方法雖然能快速制備，

2、但仍需要單質(zhì)金屬，成本較高?；贑u2Se體系研究存在的上述問題，進(jìn)一步提高Cu2Se基材料的電導(dǎo)率，尋求一種低成本的制備方法，本研究探索Cu2Se與具有大的遷移率和電導(dǎo)率的石墨烯通過低溫濕化學(xué)法復(fù)合的可能性，系統(tǒng)研究Cu2Se/石墨烯復(fù)合的工藝參數(shù)和復(fù)合機(jī)理，研究了石墨烯的復(fù)合量及Cu2Se的粒徑尺寸對(duì)符合擦了熱電性能的影響規(guī)律，其研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　分別采用分步和一步低溫濕化學(xué)法制備了Cu2Se/石墨烯復(fù)合材料，結(jié)果表明

3、：分步低溫濕化學(xué)法得到的復(fù)合粉體中Cu2Se顆粒分布在石墨烯表面或者被半包裹在石墨烯中，兩相團(tuán)聚現(xiàn)象較為明顯；一步低溫濕化學(xué)法得到的復(fù)合材料中，Cu2Se顆粒均勻分布在石墨烯表面，未出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象，呈現(xiàn)為層狀結(jié)構(gòu)。形成機(jī)理研究表明：復(fù)合過程中存在著離子-原子反應(yīng)；石墨烯的加入會(huì)延長反應(yīng)時(shí)間，這可能是因?yàn)槭?duì)Cu源起到了分散作用，降低反應(yīng)速率，同時(shí)石墨烯的酸性也會(huì)在一定程度上降低水合肼的還原能力。
　　采用還原熱處理可以有效去除C

4、u2Se/石墨烯復(fù)合粉體中殘留的含氧官能團(tuán)；升高溫度、延長反應(yīng)時(shí)間，含氧官能團(tuán)被清除地更加徹底。紅外光譜和拉曼光譜測(cè)試結(jié)果顯示：在H2還原氣氛下、450℃熱處理4h，可全部去除殘余的含氧官能團(tuán)。對(duì)不同時(shí)間和溫度下制備的復(fù)合粉體進(jìn)行了粒徑分布曲線測(cè)試，結(jié)果表明：隨著反應(yīng)溫度升高、時(shí)間延長，得到的復(fù)合粉體粒度增大；復(fù)合粉體的粒度分布較為寬泛，從納米級(jí)跨越到微米級(jí)。
　　研究了復(fù)合粉體粒度尺寸對(duì)其熱電性能的影響，隨著粉體的粒度減小，Cu