錳、鈷氧化物的制備及其催化燃燒性能研究.pdf

1、氧化錳由于具有特殊的物理和化學(xué)性質(zhì)，因此成為一種重要的過渡金屬氧化物材料。二氧化錳廣泛被用于催化材料、電化學(xué)、離子交換和分子吸附等領(lǐng)域。二氧化錳納米粒子具有較大的比表面積和良好的低溫還原性能，使其對甲苯催化燃燒反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性。在制備過程中，焙燒溫度會(huì)影響催化劑的物相、結(jié)晶度、比表面積等，從而影響催化活性。因此，研究不同焙燒溫度制備的二氧化錳催化劑的催化性能具有重要的學(xué)術(shù)意義。在眾多過渡金屬氧化物中，四氧化三鈷是一種重要的功能

2、材料，具有穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)和獨(dú)特的磁學(xué)性能，因此在催化材料、電化學(xué)、磁性材料和氣敏傳感器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。目前為止，各種形貌的四氧化三鈷己被合成，如納米粒子，納米棒/納米線/納米帶/納米管，納米立方體、納米球、納米片，海膽狀等。產(chǎn)物的形貌對其相關(guān)性能有很大的影響，因此研究不同形貌的四氧化三鈷的催化性能具有重要的應(yīng)用價(jià)值。本論文的主要研究內(nèi)容如下:
　　1.以高錳酸鉀和反丁烯二酸為原料，采用溶膠凝膠法合成了二氧化錳催化劑，并考

3、察催化劑的焙燒溫度對其催化燃燒甲苯性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，焙燒溫度為450℃時(shí)制備的二氧化錳催化劑(標(biāo)記為450-MnO2)為純四方相α-MnO2的納米顆粒，隨著焙燒溫度的提高，Mn2O3雜相逐漸形成，納米粒子的尺寸逐漸增大，比表面積則越來越小，低溫還原性能逐漸下降，催化劑的活性越來越差。在甲苯濃度為4g/m3、空速為20000h-1的反應(yīng)條件下，各催化劑對甲苯催化燃燒表現(xiàn)出良好的催化活性。450-MnO2催化劑具有較大的比表面積和較

4、低的氫氣還原溫度，形貌為均一的顆粒狀，因此具有較好的甲苯催化燃燒性能，完全燃燒溫度為206℃，在48h內(nèi)對甲苯的轉(zhuǎn)化率均保持在95％以上，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。
　　2.以硝酸鈷為鈷源，尿素為沉淀劑，聚乙二醇600(PEG600)、聚乙二醇400(PEG400)和乙二醇(EG)的水溶液為反應(yīng)溶劑，采用溶劑熱法制備了不同形貌的Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O前驅(qū)體，經(jīng)過煅燒后即可得到四氧化三鈷催劑，并考察不同形貌催化劑對二

5、甲醚的催化燃燒性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以PEG600、PEG400和EG為反應(yīng)溶劑，分別可獲得海膽狀Co3O4、棒狀Co3O4和線狀Co3O4，各形貌的Co3O4均為純相尖晶石立方結(jié)構(gòu)，比表面積分別為69.43m2/g、55.87m2/g和76.78m2/g。在n（二甲醚）∶n（氧氣）∶n(氦氣)=1∶10∶40，空速為30000h-1的反應(yīng)條件下，不同形貌Co3O4催化劑對二甲醚催化燃燒顯示出優(yōu)良的催化活性，其中線狀Co3O4催化劑由于具