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1、金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)作為一種新型的多孔材料,是沸石之外又一類重要的納米材料。此類材料的磁、電、吸附、催化性能和特殊的結(jié)構(gòu)引起了廣泛的關(guān)注。本論文設(shè)計(jì)并合成了三種N-(吡啶甲基)-氨基酸配體,并利用紅外、核磁共振氫譜、熱重分析等對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。利用常溫?fù)]發(fā)法、水熱法及溶劑熱法,同過渡金屬構(gòu)筑出一系列新型的手性氨基酸衍生物配合物,對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征并研究了其性質(zhì)。具體內(nèi)容如下:
1.選用4-吡啶甲醛分別與L-天冬氨酸、
2、L-亮氨酸和L-纈氨酸反應(yīng)得到:N-(4-吡啶甲基)-L-天冬氨酸(4L-H2pasp)、N-(4-吡啶甲基)-L-亮氨酸(4L-Hpleu)和 N-(4-吡啶甲基)-L-纈氨酸(4L-Hvgly)共三種配體,用核磁、紅外等對(duì)其進(jìn)行了表征。再將配體同過渡金屬構(gòu)筑出四種配合物1–4,分別為{[Mn(4L-pasp)(2H2O)]·H2O}n(1)、{[Zn(4L-pasp)(H2O)]·H2O}n(2)、[Cu(4L-pleu)(Cl)]
3、n(3)和{[Zn(4L-vgly)Cl]·2H2O}n(4)。晶體結(jié)構(gòu)表明,1和2都是1D鏈狀結(jié)構(gòu),通過氫鍵的作用,最終形成一個(gè)3D結(jié)構(gòu);3和4為3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。另外用均苯三甲酸(H3BTC)與Cu鹽合成經(jīng)典微孔MOF[Cu3(BTC)2(H2O)3]n(Cu-BTC)。并對(duì)所有化合物的紅外光譜、XRD譜圖、熱重和熒光性質(zhì)進(jìn)行了研究。
2.重點(diǎn)研究了多孔MOF4和Cu-BTC對(duì)正己烷(n-C6)和2-甲基戊烷(i-C6)的吸附
4、分離性能。其中MOF4吸附n-C6和i-C6的靜態(tài)飽和吸附量分別為1.50 g·g-1和0.20g·g-1,Cu-BTC的分別為0.24g·g-1和0.25g·g-1。而4對(duì)n-C6和 i-C6的動(dòng)態(tài)飽和吸附量分別為1.24 g·g-1和0.29 g·g-1,Cu-BTC對(duì)n-C6和i-C6的動(dòng)態(tài)飽和吸附量分別為0.22 g·g-1和0.21 g·g-1。然后將4和Cu-BTC分別進(jìn)行對(duì)n-C6/i-C6混合體系的動(dòng)態(tài)分離實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)4對(duì)
5、二者的分離系數(shù)(4.24)大于Cu-BTC(1.07)的。研究結(jié)果表明MOF4與Cu-BTC相比對(duì)正異構(gòu)烷烴有更優(yōu)異的吸附分離性能。這些成果都為進(jìn)一步研究正異構(gòu)烷烴的分離提供了理論和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。
3.本文還研究了4和Cu-BTC對(duì)染料和碘的吸附或光催化效果。對(duì)于MOF4,在紫外光照射20 min后,污染物亞甲基藍(lán)(MB)達(dá)到將近100%的去除率,而甲基橙(MO)和羅丹明B(RhB)的去除率分別為80%和50%,但隨著時(shí)間的延長(zhǎng),
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