火花放電等離子體活化CH4-CO2重整與煤熱解耦合過程研究.pdf

1、目前，我國已成為世界上最大的煤炭生產(chǎn)國和消費國，煤炭在我國能源資源中占主導(dǎo)地位。長期以來，煤炭粗放式、低效率地利用造成了能源的極大浪費，并且還加劇了環(huán)境污染，因此，推進煤炭的清潔生產(chǎn)和利用，尋求一種清潔高效的煤化工工藝具有十分重要的意義。煤熱解制取液體燃料及煤氣是實現(xiàn)煤清潔高效、分質(zhì)利用的一種重要手段。課題組前期開發(fā)的甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合過程可以顯著提高焦油收率，然而仍存在溫度不匹配問題。火花放電等離子體具有密度高、放電通道溫度

2、較高、反應(yīng)轉(zhuǎn)化率高、過程能耗低等優(yōu)點，是活化CH4-CO2重整制合成氣的有效手段，可實現(xiàn)低溫條件下對甲烷分子的活化，提供大量自由基。有望解決甲烷活化溫度與煤熱解溫度不匹配的問題。為此，本文以實現(xiàn)火花放電活化甲烷二氧化碳重整過程與煤熱解耦合互相作用為出發(fā)點，以提高焦油產(chǎn)率為目的，開展了以下研究工作:
　　(1)在火花放電活化甲烷二氧化碳重整過程中，對等離子體反應(yīng)器進行設(shè)計和改進，并利用該反應(yīng)器研究了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)（放電功率、電極尺寸

3、、放電間距）和工藝條件對火花放電等離子活化甲烷二氧化碳重整過程的影響。結(jié)果表明，隨著放電輸入功率的增加，甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率都有明顯提高，目標產(chǎn)物選擇性明顯提高。較粗的電極和較長的放電間距不利于甲烷二氧化碳活化。甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率隨氣體流量增大而逐漸降低。反應(yīng)溫度對放電過程中甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率影響不大。當電極尺寸為φ3×1 mm，電極間距為8 mm時，反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性和穩(wěn)定性可滿足實驗要求。
　　(2)利用耦合反應(yīng)器

4、，研究了火花放電活化甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合過程工藝條件對焦油產(chǎn)率的影響。隨著熱解溫度的升高，焦油產(chǎn)率和水產(chǎn)率逐漸增大，半焦產(chǎn)率減小。隨停留時間增加，熱解焦油產(chǎn)率逐漸增加，20 min后，焦油產(chǎn)率和半焦產(chǎn)率變化較小。熱解方式影響焦油產(chǎn)率，采用火花放電等離子體活化甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合(BLG-CRMP)焦油產(chǎn)率明顯高于甲烷二氧化碳氣氛(BLG-MG)和氮氣氣氛(BLG-N2)下的熱解焦油產(chǎn)率。熱解溫度550℃，耦合過程焦油產(chǎn)率