多酸水滑石復(fù)合插層材料的制備與在環(huán)境污染物降解中的應(yīng)用.pdf

1、多金屬氧酸鹽(polyoxometalates簡(jiǎn)寫POMs)是由第五主族或第六主族金屬元素組成的一類結(jié)構(gòu)離散的陰離子簇合物，是通過很小的多面體結(jié)構(gòu)單元縮聚而形成的，結(jié)構(gòu)中含有雜原子的稱為雜多酸，不含雜原子的稱為同多酸。水滑石作為一類二維層狀材料，是由帶正電荷的層板與帶負(fù)電荷的陰離子通過靜電作用結(jié)合而成的固體材料，由于水滑石層板富含羥基，因此其在水中有很好的分散性。多酸是一類具有優(yōu)異催化活性的材料，但是穩(wěn)定性相對(duì)較差，而水滑石是一類優(yōu)良的

2、載體，因此制備多酸水滑石插層材料已經(jīng)成為現(xiàn)在研究的一個(gè)熱點(diǎn)。目前傳統(tǒng)的合成方法有離子交換法、共沉淀法、焙燒復(fù)原法等，這些方法在制備過程中通常需要調(diào)節(jié)溶液的pH值，水滑石在酸性條件下層板的金屬陽(yáng)離子會(huì)部分溶解從而產(chǎn)生雜質(zhì)，多酸只能在一定的pH值范圍內(nèi)穩(wěn)定存在。酸性或堿性太強(qiáng)都會(huì)使多酸發(fā)生水解，降低材料的催化活性和穩(wěn)定性。為了實(shí)現(xiàn)電荷密度平衡以及水滑石層板與多酸尺寸大小的匹配，通常負(fù)電荷小于4的多酸無(wú)法插層到水滑石層板間，因此，多酸水滑石插

3、層材料制備方法的改進(jìn)是目前急需解決的一個(gè)難題。
　　本論文主要通過對(duì)水滑石層板進(jìn)行共價(jià)修飾的方法，減弱了主體層板與層間陰離子的相互作用，利用離子交換的方法，成功制備了多酸水滑石插層材料，該方法操作簡(jiǎn)便，無(wú)雜質(zhì)相產(chǎn)生，為了研究其催化性能，分別進(jìn)行了以下兩個(gè)方面的探究:
　　1、通過共價(jià)修飾層板的方法成功制備了催化材料Tris-LDH-PMo10V2，研究了該材料在環(huán)境污染物苯酚降解反應(yīng)中的應(yīng)用，實(shí)現(xiàn)了溫和條件下99％的降解率，

4、對(duì)反應(yīng)機(jī)理以及底物進(jìn)行了分析，回收實(shí)驗(yàn)表明該催化劑可以重復(fù)利用十次而沒有明顯的活性改變，作為一種綠色無(wú)污染催化劑在污水處理中將有很好的應(yīng)用前景。
　　2、通過離子交換法將稀土型雜多酸Na-LnW10插入到Tris修飾的水滑石層間，成功地制備了一系列多酸水滑石插層材料Tris-LDH-LnW10(Ln=La，Ce，Eu，Gd)，將其中的Tris-LDH-LaW10作為多相催化劑，應(yīng)用于油品中含硫含氮化合物的同時(shí)脫除，通過使用萃取催化