石墨烯對生物還原水鐵礦的影響及biO-MRGO吸附性能研究.pdf

1、鐵氧化物礦物廣泛存在于自然界中，可以作為異化鐵還原菌厭氧呼吸的電子受體，經(jīng)生物還原形成次生礦物。石墨烯是一種由碳原子sp2雜化軌道組成的單層二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的納米材料，因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)近年來引起人們濃厚的興趣。本論文首先圍繞石墨烯存在條件下，生物還原水鐵礦的速率、程度、還原產(chǎn)物的形貌與組成，以及生物對水鐵礦與硝基苯的共還原作用開展研究。而后考察了生物還原石墨烯氧化物與水鐵礦所產(chǎn)生的磁性石墨烯材料(bio-MRGO)對有機(jī)染料的吸

2、附性能。
　　研究發(fā)現(xiàn)，加入低于1 mg/L的還原氧化石墨烯(rGO)可以促進(jìn)奧奈達(dá)希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1對水鐵礦的還原，而加入1-100 mg/L的rGO則抑制水鐵礦的生物還原。其他種類石墨烯材料（氮摻雜石墨烯、負(fù)載納米金石墨烯和氨基-甲?；溥蛐揎検R-1還原水鐵礦也有類似的影響。分別以陸相來源的Elliott土壤腐殖酸(ESHA)和水相來源的Suwanee河流腐殖酸(SRHA)

3、作為代表性天然有機(jī)質(zhì)，考察其與rGO共存條件下MR-1對水鐵礦的還原作用。結(jié)果表明，體系中無rGO及rGO濃度為0.5 mg/L的條件下，ESHA的存在抑制水鐵礦的還原，而SRHA的存在促進(jìn)MR-1對水鐵礦的還原;而當(dāng)rGO的濃度為50 mg/L時，水鐵礦的還原都受到抑制。以核黃素和黃素單核苷酸作為代表性細(xì)菌自分泌有機(jī)質(zhì)，考察其與rGO共存條件下，MR-1對水鐵礦的還原作用。結(jié)果表明，0.5 mg/L的rGO與黃素協(xié)同促進(jìn)水鐵礦的還原;

4、50 mg/L的rGO依然會抑制水鐵礦的還原?？疾煸趓GO與硝基苯共存條件下，MR-1對二者的共還原作用。結(jié)果表明，MR-1還原水鐵礦生成吸附態(tài)Fe(Ⅱ)越多，硝基苯的還原效果越好。利用XRD分析發(fā)現(xiàn)MR-1還原水鐵礦的產(chǎn)物主要是磁鐵礦;當(dāng)rGO促進(jìn)水鐵礦還原時，還原5d后產(chǎn)物主要是磁鐵礦;而當(dāng)rGO抑制水鐵礦還原時，還原5d后產(chǎn)物主要是針鐵礦，但還原30d后，針鐵礦轉(zhuǎn)變?yōu)榇盆F礦。
　　利用MR-1細(xì)胞先后還原石墨烯氧化物(GO)

5、和水鐵礦，制備磁性石墨烯納米復(fù)合材料(bio-MRGO)。通過透射電鏡、X射線衍射光譜、傅里葉紅外光譜、X射線光電子能譜和振動樣品強(qiáng)磁計等儀器對還原產(chǎn)物進(jìn)行表征分析，證明生物合成了磁性石墨烯復(fù)合材料(bio-MRGO)。吸附實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，bio-MRGO對亞甲基藍(lán)、孔雀綠和結(jié)晶紫等染料的最大吸附去除率可分別達(dá)到99.6％、70.7％和91.9％。其中bio-MRGO吸附亞甲基藍(lán)染料符合朗格繆爾吸附等溫線和二級吸附動力學(xué)模型。該吸附過程是