改性g-C3N4的制備及其光降解甲基橙性能的研究.pdf

1、石墨相氮化碳(g-C3N4)自2009年首次被發(fā)現(xiàn)在可見光下卓越的產(chǎn)氫性能以來(lái)，便作為一種非金屬催化劑迅速成為有機(jī)污染物降解的研究熱點(diǎn)。盡管g-C3N4在太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化上有很大的發(fā)展?jié)摿?，但是其較低的比表面積(＜10 m2 g-1)、較高的光生電子空穴復(fù)合效率嚴(yán)重制約了它的催化活性，導(dǎo)致其光催化性能較低。
　　為了解決這一問(wèn)題，研究者們主要提出了以下兩種解決方案。第一，構(gòu)建高級(jí)納米結(jié)構(gòu)，尤其是構(gòu)建有序介孔結(jié)構(gòu)，可提高材料對(duì)分子的吸附作

2、用，縮短活性物種從體相轉(zhuǎn)移到材料表面的擴(kuò)散路程。第二，將氧化石墨烯、金屬氧化物引入與g-C3N4進(jìn)行二元或者三元摻雜。
　　受到此些方法的啟發(fā)，我們構(gòu)建并制備了有序介孔氮化碳o(jì)mpg-C3N4（高級(jí)g-C3N4納米結(jié)構(gòu)）和g-C3N4/WO3復(fù)合物（復(fù)合半導(dǎo)體），并將其應(yīng)用到甲基橙的可見光降解中，同時(shí)我們對(duì)所制備的材料進(jìn)行表征并提出了甲基橙降解的機(jī)理。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.ompg-C3N4的制備及卓越的光降解甲基橙性

3、能
　　采用一種綠色、無(wú)助溶劑輔助的納米澆鑄法，以雙氰胺取代劇毒的單氰胺為前軀體，制備了有序介孔氮化碳材料ompg-C3N4。通過(guò)控制DCDA/SBA-15的質(zhì)量比，得到一系列的介孔氮化碳材料。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)質(zhì)量比控制在2時(shí)可以得到最佳結(jié)構(gòu)的ompg-C3N4即CN2，其光催化性能也達(dá)到最佳。為了評(píng)價(jià)樣品的光催化性能，在可見光下，以20 ppm的偶氮染料甲基橙溶液作為模擬有機(jī)污染物，對(duì)樣品進(jìn)行可見光催化降解實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，ompg-

4、C3N4的降解速率常數(shù)為塊體g-C3N4的30倍。ompg-C3N4顯示出卓越的光催化性能的原因主要?dú)w結(jié)于材料內(nèi)部的介孔結(jié)構(gòu)，可以加速染料分子的吸附，縮短了光生載流子從體相轉(zhuǎn)移到表面的路徑，進(jìn)而抑制了光生載流子的分離，因此光催化性能得到明顯的提高。
　　2.可見光下g-C3N4/WO3增強(qiáng)的光降解甲基橙催化性能
　　我們通過(guò)一種簡(jiǎn)單但是高效的煅燒方法制備了WO3改性的g-C3N4(g-C3N4/WO3)復(fù)合物，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明其

5、在可見光下具有高效催化性能。本實(shí)驗(yàn)對(duì)制備的催化劑進(jìn)行了XRD、TEM、FTIR、紫外可見漫反射光譜及光電流表征。實(shí)驗(yàn)采用甲基橙為降解對(duì)象，對(duì)所制備的一系列g(shù)-C3N4/WO3復(fù)合物的光催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。在所有的催化劑中，只有g(shù)-C3N4/WO3(26.8％)材料達(dá)到了最佳的降解效果，其降解速率常數(shù)分別是g-C3N4和WO3的8.4倍和13.5倍。其卓越的光催化性能主要?dú)w結(jié)于g-C3N4和WO3的協(xié)同作用，換而言之，g-C3N4和WO3