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文檔簡介
1、研究催化活性高、耐用性好且價格低廉的Pt基催化劑,對于推進(jìn)燃料電池技術(shù)來說是有著非常重要意義的一項研究。由于單金屬Pt在甲醇催化應(yīng)用中容易被CO類中間物質(zhì)吸附毒化而使得催化活性降低,研究高穩(wěn)定性的Pt基催化劑則成為了一項重要課題。當(dāng)兩種不同的金屬形成合金時,由于其協(xié)同效應(yīng)和電子效應(yīng)的共同作用,可以有效提高催化劑的催化活性及穩(wěn)定性。近來PtCu合金納米材料頗受關(guān)注。研究表明,當(dāng)Pt與Cu形成合金時,能大大提高單金屬Pt的催化性能,并且Pt
2、Cu合金催化劑的穩(wěn)定性和抗中毒性均有很大提升。此外,由于合金納米線材料具有高比表面積,催化過程中線結(jié)構(gòu)利于傳質(zhì)傳電子,在催化材料領(lǐng)域也是一大熱點。在眾多合成納米線的方法中,溶劑熱法簡單易操作,可控性高,不需要加入任何模板或外加場,使其頗具優(yōu)勢且前景很好。目前已成功利用該法合成了Pt、PtAu、PtPd、PtCu和PtNi等納米線材料。然而之前的工作只集中在納米線的合成表征與催化應(yīng)用上,沒有將納米線的成分與各項物理性質(zhì)聯(lián)系起來進(jìn)行研究,也
3、缺乏對催化機(jī)理的探究。
本文采用無模板溶劑熱法成功合成了成分可控的超細(xì)PtCu合金納米線,并通過EDX、SEM、TEM、XRD、XPS及電化學(xué)測量等方法,系統(tǒng)的研究了合金納米線的合成條件、生長機(jī)理、催化活性穩(wěn)定性與成分之間的關(guān)系、催化機(jī)理。獲得了以下研究結(jié)果:
(1)PtCu納米線的最佳合成條件為: KOH500 mg,EG/DMF比例為4∶6,反應(yīng)溫度170℃,反應(yīng)時間為8h。PtCu納米線的生長機(jī)理為晶格取向生長
4、機(jī)理。
(2)單根PtCu納米線徑約為1.3 nm,線束直徑范圍25±9 nm。PtCu納米線為面心立方合金相結(jié)構(gòu)。其成分可以通過控制初始反應(yīng)溶液中的Pt與Cu的離子比來實現(xiàn)控制,離子配比與納米線成分變化成線性關(guān)系。
(3)PtCu合金納米線對甲醇氧化的電催化作用展現(xiàn)出與成分相關(guān)的催化協(xié)同效應(yīng)。其中Pt32Cu68合金納米線對甲醇氧化反應(yīng)的電催化活性最高,質(zhì)量電流密度達(dá)到707 mA·mg-1,穩(wěn)定性最好,其抗CO中
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