利用含時波包擴散方法研究有機聚焦集體中激子的動力學行為.pdf

1、對于復雜分子系統(tǒng)中，載流子量子動力學過程一直是量子輸運領域研究的熱點和難點之一，特別是有機聚集體內(nèi)載流子傳遞過程的探索不僅對基礎科學研究具有重要的意義，還對有機光伏器件的設計和開發(fā)具有很強的指導作用。由于有機聚集體中較強的電-聲相互作用，使得傳統(tǒng)的基于能帶模型和Marcus理論的輸運理論都不能夠很好地描述有機半導體中載流子的輸運過程。在本論文中，針對以上所提及的問題進行了積極的理論探索。其主要內(nèi)容包括:1.一維含時波包擴散方法理論及應用

2、。2.電子-空穴表象下含時波包擴散方法及其對熱電子-空穴對解離和能量弛豫過程的研究。3.考慮了Frenkel和電荷轉(zhuǎn)移激子間相互作用的含時波包擴散方法。
　　首先，為了解釋有機聚集體中載流子從相干運動到跳躍運動的轉(zhuǎn)變，我們簡要的介紹了在漲落環(huán)境下含時波包擴散方法的推導過程，然后利用這一方法對一系列模型和有機半導體分子的載流子動力學過程進行了探索，并成功地觀測到了載流子從相干運動到跳躍運動的轉(zhuǎn)變。除此之外，通過對非對稱Spin-Bo

3、son模型的測試，數(shù)值結果表明改進的方法滿足細致平衡原理，可以準確預測非對稱體系的載流子動力學過程。
　　在有機太陽能電池中，激子動力學過程扮演了十分重要的角色。我們將含時波包擴散方法拓展到包含兩個相互作用粒子的情況來研究有機光電材料中的電子、空穴以及熱激子的解離與輸運過程。數(shù)值結果證明，雖然激子額外的能量能夠幫助電子-空穴對克服庫倫相互作用提高激子的解離效率，但是激光的脈沖寬度對激子解離效率起重要作用。為了解釋這一現(xiàn)象，我們將這