B-Z化學(xué)振蕩體系的非線性行為及其應(yīng)用.pdf

1、本文概述了非線性化學(xué)現(xiàn)象研究進(jìn)展,簡要地介紹了非線性化學(xué)現(xiàn)象(如化學(xué)振蕩、化學(xué)混沌、化學(xué)波)的概念、反應(yīng)機(jī)理、特性及實(shí)際應(yīng)用等;同時(shí),對(duì)非線性化學(xué)現(xiàn)象產(chǎn)生條件、共同性質(zhì)及表述方法進(jìn)行了總結(jié);最后,對(duì)非線性現(xiàn)象的發(fā)展前景進(jìn)行了展望。
　　在焦性沒食子酸(PGA)-KBrO3-H2SO4體系的非線性行為及其機(jī)理研究過程中,考察了以焦性沒食子酸為底物的B-Z非催化振蕩體系的非線性行為。結(jié)果表明,反應(yīng)物濃度的改變對(duì)體系的振蕩行為非常敏感,

2、在不同反應(yīng)物濃度條件下,占優(yōu)勢的反應(yīng)發(fā)生變化,出現(xiàn)了單頻和雙頻振蕩現(xiàn)象,且不同的振蕩行為的反應(yīng)機(jī)理不同。根據(jù)FKN及OKN振蕩反應(yīng)機(jī)理,提出了非催化的 PGA-KBrO3-H2SO4溴離子控制與非溴離子控制的主要反應(yīng)機(jī)理。
　　在p-羥基苯甲醛-KBrO3-H2SO4非催化振蕩體系中,研究了p-羥基苯甲醛-KBrO3-H2SO4非催化振蕩體系的非線性行為,參照FKN及OKN振蕩模型,提出了該體系可能的反應(yīng)機(jī)理。同時(shí),詳細(xì)地考察了多

3、種金屬離子對(duì)非催化體系的影響。結(jié)果表明,該非催化振蕩體系同時(shí)存在溴離子與非溴離子(溴自由基)控制過程。
　　利用B-Z振蕩體系瞬時(shí)混沌狀態(tài)測定痕量金屬離子的原理,本研究探索了在B-Z化學(xué)振蕩反應(yīng)中利用瞬時(shí)混沌狀態(tài)測定痕量的Ni2+,Cu2+,Hg2+,Co2+,Zn2+,Cd2+,Pb2+, Mn2+,Ag+,Mg2+,Ca2+的高靈敏方法。結(jié)果表明,最佳實(shí)驗(yàn)條件下,最大Lyapunov指數(shù)與誘導(dǎo)期的乘積和各種金屬離子濃度的負(fù)對(duì)數(shù)

4、呈良好的線性關(guān)系,部分金屬離子如Ni2+,Ag+的檢測限可低至10-14 mol L-1。同時(shí),簡要地討論了各種金屬離子對(duì)振蕩反應(yīng)可能的擾動(dòng)機(jī)理。
　　在Na2SO4—Belousov-Zhabotinsky振蕩體系中,研究了Na2SO4稀溶液對(duì)鄰菲啰啉亞鐵離子(ferroin)催化的B-Z體系非線性行為的影響。結(jié)果表明,當(dāng)Na2SO4溶液濃度大于0.30 mol L-1時(shí),體系呈現(xiàn)周期性振蕩,而低于此臨界值,規(guī)則的周期性振蕩將轉(zhuǎn)