Urea-SCR催化器老化數(shù)值仿真與試驗(yàn)評價研究.pdf

1、隨著我國汽車排放法規(guī)對于NOX的排放限值要求的日益嚴(yán)苛，SCR排放控制技術(shù)被認(rèn)為是獨(dú)立裝載或與其他排放凈化手段相結(jié)合的能有效降低NOX排放的機(jī)外凈化技術(shù)之一。法規(guī)對于SCR催化器耐久性歷程不少于16萬公里的要求，使得對于SCR催化器耐久性的研究備受重視。本文主要研究了車載商用釩基SCR催化劑的熱老化數(shù)值仿真模擬和小樣水熱老化及性能評價試驗(yàn)。
　　在對SCR催化器的模型和試驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，結(jié)合化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)基本理論、Eley-Rid

2、eal反應(yīng)機(jī)理、化學(xué)反應(yīng)速率模型、氣固相反應(yīng)基本控制模型和儲放NH3模型，建立起SCR催化器的反應(yīng)動力學(xué)模型。采用計(jì)算流體力學(xué)軟件FLUENT和化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)軟件CHEMKIN耦合的方式進(jìn)行數(shù)值仿真，并與臺架試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比，驗(yàn)證了所建立的動力學(xué)模型的精確性。
　　在此基礎(chǔ)上分析SCR催化器熱老化過程中催化劑平均顆粒直徑和催化反應(yīng)速率變化對催化劑相對活性的影響規(guī)律，修正得到了熱老化反應(yīng)動力學(xué)模型，并根據(jù)SCR快速老化循環(huán)標(biāo)準(zhǔn)和老化

3、仿真步驟對模型進(jìn)行數(shù)值模擬。結(jié)果表明，催化器在熱老化過程中催化劑的相對活性和NO轉(zhuǎn)化效率降低，溫度窗口變窄，起燃溫度升高等規(guī)律。計(jì)算得到催化劑的平均顆粒直徑隨老化程度加深而逐漸增長，且載體入口和中心位置增幅最大，老化程度最為嚴(yán)重。
　　采用模擬水熱老化的方法制備不同老化程度的催化劑小樣，并利用催化劑性能評價平臺和物理測試設(shè)備對小樣進(jìn)行性能評價和微觀表征測試。試驗(yàn)表明，對催化劑焙燒溫度越高，時間越長，其老化失活程度越嚴(yán)重，整體表現(xiàn)出

4、對NO的轉(zhuǎn)化效率下降，溫度窗口變窄，起燃溫度升高等規(guī)律，與老化數(shù)值仿真結(jié)論一致。測試得到的SEM表征圖顯示催化劑的表面活性物隨老化程度加深而聚集長大，催化劑比表面積減小，XRD圖譜分析表明在水熱老化過程中，催化劑表面的銳鈦礦型TiO2減少，同時產(chǎn)生金紅石型TiO2的相變。利用性能評價試驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算得到催化劑老化過程中動力學(xué)參數(shù)的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)隨著催化劑水熱老化程度加劇，動力學(xué)參數(shù)活化能E逐步變大，而反應(yīng)頻率因子A逐步變小。
　　本文