活性炭纖維表面吸附汞機(jī)理的密度泛函理論研究.pdf

1、燃煤煙氣中的汞等有害痕量元素的排放嚴(yán)重影響生態(tài)環(huán)境，因此，污染物的排放和控制越來越受到關(guān)注，而活性炭纖維作為吸附劑在汞污染控制方面具有很大的潛力，但是我們對(duì)其吸附汞機(jī)理了解甚少。
　　本文運(yùn)用量子化學(xué)密度泛函理論B3LYP方法以及l(fā)anl2dz贗勢基組。構(gòu)建不飽和平行四碳環(huán)模型和單層四碳環(huán)簇模型作為活性炭纖維表面的基本模型。研究活性炭纖維表面吸附汞的機(jī)理。本文主要工作及成果如下:
　　1、研究了不同含氧官能團(tuán)對(duì)活性炭纖維表面

2、吸附單質(zhì)汞的影響。計(jì)算結(jié)果表明，羰基、內(nèi)酯以及半醌官能團(tuán)使活性炭纖維表面對(duì)單質(zhì)汞的吸附屬于化學(xué)吸附，而羧基、酚羥基則使其吸附屬于物理吸附。進(jìn)一步研究含氧官能團(tuán)在活性炭纖維表面不同活性位吸附單質(zhì)汞。結(jié)果表明，同一含氧官能團(tuán)在活性炭纖維表面相鄰或相近的兩個(gè)不同活性位對(duì)單質(zhì)汞的吸附的影響不大。
　　2、研究了載硫?qū)钚蕴坷w維表面吸附單質(zhì)汞的影響。由計(jì)算結(jié)果可得，載硫后活性炭纖維表面吸附汞屬于化學(xué)吸附。探究煙氣中的二氧化硫?qū)钚蕴坷w維表面

3、吸附單質(zhì)汞的影響。二氧化硫吸附在活性炭纖維表面上的作用并不是提供新的活性位，而是增強(qiáng)鄰近活性位對(duì)汞的吸附作用。因此，二氧化硫與汞在活性炭纖維表面是競爭協(xié)同關(guān)系，低濃度的二氧化硫促進(jìn)汞吸附，高濃度則抑制。
　　3、研究了氯原子對(duì)活性炭纖維表面吸附汞及汞的氯化物的影響。根據(jù)相關(guān)鍵長及反應(yīng)路徑圖研究解離吸附可得，氯強(qiáng)烈綁定在活性炭纖維表面不解吸，HgCl和HgCl2可能解吸也可能不解吸。Hg0可以解吸而HgCl仍在表面，HgCl2復(fù)合物