東亞地區(qū)大氣氣溶膠的微觀特性及表面化學(xué)反應(yīng)對(duì)其影響.pdf

1、與溫室氣體相比，大氣氣溶膠輻射強(qiáng)迫的估算更加復(fù)雜和不確定，主要原因在于氣溶膠的輻射強(qiáng)迫機(jī)制非常復(fù)雜以及缺乏對(duì)其微觀特性的系統(tǒng)觀測(cè)。東亞作為世界沙塵天氣的多發(fā)區(qū)之一，而我國(guó)沙塵氣溶膠的研究還處于起始階段。鑒于東亞地區(qū)氣溶膠在氣候變化中的重要地位，本論文利用AERONET資料和前人研究結(jié)果對(duì)東亞地區(qū)大氣氣溶膠的物理、化學(xué)及光學(xué)特性進(jìn)行了詳細(xì)分析，從氣候?qū)W的角度對(duì)比分析了沙塵天氣發(fā)生期間沙塵源區(qū)與下游地區(qū)氣溶膠的微物理特性差異，對(duì)中國(guó)北方氣溶

2、膠的微物理特性做了詳細(xì)的研究，同時(shí)對(duì)礦塵氣溶膠在遠(yuǎn)程傳輸過(guò)程中光學(xué)特性的變化進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)?zāi)M和初步探討。本論文主要包括以下五部分內(nèi)容。
　　 第一部分主要利用前人研究結(jié)果系統(tǒng)分析比較了東亞地區(qū)大氣氣溶膠粒子的物理、化學(xué)及光學(xué)特性。中國(guó)北方地區(qū)PM2.5、水溶性離子、有機(jī)物(如PAHs、OC、EC)以及部分元素濃度冬季高于夏季，而且通常高于南方以及日韓地區(qū)。同時(shí)，沿海和污染地區(qū)的PM2.5、PAHs、OC、EC濃度以及氣溶膠光學(xué)厚度

3、(AOT)和埃斯屈朗波長(zhǎng)指數(shù)(α)都高于清潔地區(qū)；而沿海站點(diǎn)的Na+、SO42-、Mg2+和Cl-濃度也較高。
　　 第二部分利用前人研究結(jié)果總結(jié)了東亞地區(qū)沙塵氣溶膠粒子的微觀特性。沙塵氣溶膠的質(zhì)量濃度、水溶性Ca2+和Na+、地殼元素Al、Ca、Fe等均呈現(xiàn)出自西向東遞減的趨勢(shì)；沙塵源區(qū)的氣溶膠粒子通常具有高的AOT和SSA以及低α；而下游地區(qū)常表現(xiàn)為高的AOT和α以及低SSA。污染城市和沿海地區(qū)SO42-、NO3-和Cl-具

4、有較高的濃度。
　　 第三部分利用AERONET觀測(cè)資料從氣候?qū)W的角度分析了東亞地區(qū)沙塵天氣發(fā)生時(shí)沙塵源區(qū)與下游區(qū)氣溶膠微物理特性的差異。與日韓站相比，中國(guó)站具有更高的AOT和更低的α，當(dāng)沙塵暴出現(xiàn)時(shí)α?xí)档搅闵踔霖?fù)值。體積尺度譜分布為三模態(tài)結(jié)構(gòu)，中國(guó)站的積聚態(tài)半徑集中在0.07μm，兩個(gè)粗模態(tài)半徑分別為1.3和2.9-3.8μm；日韓站的依次為0.09，1.3-2.2和2.9-3.8μm。在波長(zhǎng)440-1020nm時(shí)中國(guó)站的S

5、SA為0.95，韓國(guó)和日本站分別為0.92和0.95；中國(guó)站的復(fù)折射指數(shù)實(shí)部為1.51，韓國(guó)和日本站分別為1.45和1.39，中國(guó)和日韓站的虛部分別為0.0015-0.0044和0.0018-0.0052；所有站點(diǎn)的平均散射不對(duì)稱因子可以看作0.67。
　　 第四部分針對(duì)中國(guó)北方大氣氣溶膠的微物理特性進(jìn)行了詳細(xì)分析。春季沙塵源區(qū)以及夏季污染嚴(yán)重的地區(qū)均具有較高的AOT。氣溶膠粒子譜分布為三模態(tài)結(jié)構(gòu)，即半徑為0.07-0.15μm

6、的積聚態(tài)，1.3-1.7和3.8-5.0μm的兩個(gè)粗模態(tài)；在波長(zhǎng)440-1020 nm時(shí)，冬半年粗粒子和細(xì)粒子的SSA分別為0.85和0.94，夏半年的為0.73和0.86；全年粗粒子和細(xì)粒子的散射不對(duì)稱因子分別為0.79和0.58；沙塵源區(qū)和下游區(qū)的實(shí)部分別為1.40-1.54和1.45-1.55；另外，散射相函數(shù)也隨散射角度的不同而不同，在120°時(shí)相函數(shù)通常達(dá)到最低。
　　 第五部分通過(guò)紅外漫反射(DRIFTS)實(shí)驗(yàn)?zāi)M了

7、鐵氧化物在不同溫度、與海鹽不同比例混合、不同氧氣和SO2濃度條件下表面多相反應(yīng)引起顆粒吸收與后向散射系數(shù)的變化情況。SO2與α-Fe2O3發(fā)生多相反應(yīng)后的吸收和后向散射系數(shù)明顯高于其它氧化物的反應(yīng)。反應(yīng)溫度不同吸收和后向散射系數(shù)的眼部情況也不同。對(duì)于SO2與不同比例的α-Fe2O3和NaCl混合物多相反應(yīng)引起的顆粒特性變化而言，50-70％比例混合的混合物通常要高于其他混合比例的混合物；不同SO2和O2濃度時(shí)反應(yīng)前后混合物顆粒的吸收和后