大氣氣溶膠VH-TDMA裝置建立及吸濕和揮發(fā)特性研究.pdf

1、環(huán)境污染是目前制約我國經濟社會可持續(xù)發(fā)展的重要問題之一，大氣氣溶膠是大氣復合污染的重要成分，其物理化學性質在大氣環(huán)境及輻射效應等方面有著至關重要的作用，是環(huán)境和氣候變化領域的研究熱點。
　　氣溶膠的吸濕特性顯著改變顆粒物的粒徑、光學特性、云凝結核活性以及化學反應活性，進而對大氣能見度、輻射強迫、酸沉降以及人體健康產生直接和間接的重要影響。黑碳氣溶膠是全球氣溶膠最大的吸收體，其光吸收特性與大氣中的混合狀態(tài)密切相關，是人們關注的焦點問

2、題。由于實際大氣氣溶膠的復雜性，它的吸濕性質和黑碳氣溶膠的混合態(tài)是氣溶膠直接輻射強迫評估不確定性最大的兩個關鍵因素。
　　本文設計建立了一套揮發(fā)性吸濕性-串聯(lián)差分電遷移率分析儀裝置(Volatility Hygroscopic-Tandem Differential Mobility Analyzer, VH-TDMA)。揮發(fā)特性測量單元由四根加熱管并列組成，加熱溫度分別為25℃，150℃，250℃，和350℃，可實現(xiàn)不同加熱溫度

3、之間的快速切換，與傳統(tǒng)的VTDMA相比，可以獲得更高的時間分辨;吸濕特性測量單元利用全氟磺酸管設計的加濕系統(tǒng)可以將氣溶膠粒子的相對濕度穩(wěn)定控制在10％至90％相對濕度范圍內，相對濕度的精度為1％。利用實驗室氣溶膠發(fā)生系統(tǒng)產生的氯化鈉和硫酸銨氣溶膠，對該裝置的粒子損耗、揮發(fā)及吸濕特性測量的準確性進行了評估，通過與其他研究小組的結果對比，驗證了系統(tǒng)的可靠性和準確性。
　　使用H-TDMA研究了在10～90％RH條件下與灰霾相關的兩種水

4、溶性有機物（草酸和丁二酸）與典型無機鹽（硫酸銨和硝酸銨）內混合粒子的吸濕特性，并結合Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)模型和擴展-無機氣溶膠熱力學模型(Extended-AIM Aerosol Thermodynamics Model)理論預測內混合粒子的吸濕特性，分析了草酸和丁二酸在加濕過程中的相態(tài)變化對于硫酸銨和硝酸銨吸濕特性的影響。
　　2016年夏季，運用建立的V-TDMA裝置在安徽省壽縣國家氣

5、候觀象臺進行了系列外場觀測實驗。一方面，研究了不同粒徑(50nm-350nm)黑碳氣溶膠的混合態(tài)，將加熱揮發(fā)之后的粒譜分為高揮發(fā)性(high volatile，HV)、中等揮發(fā)性(medium volatile，MV)和低揮發(fā)性(low volatile，LV)，HV、MV和LV的數(shù)濃度平均分數(shù)與粒徑呈顯著的相關性。定義中等揮發(fā)性顆粒數(shù)濃度分數(shù)(Fin)為衡量氣溶膠混合態(tài)的參數(shù)。Fin的結果表明當?shù)赝饣旌螧C主要集中在小粒徑范圍，并且大

6、粒徑的MV和LV高值可能是由于顆粒物在到達鄉(xiāng)村背景站點過程中充分老化。充分集中的相對頻率分布和并不顯著的日變化表明傳輸?shù)臍鈭F和本地排放源具有相似的老化狀態(tài)。與相似的研究對比發(fā)現(xiàn)，不同粒徑顆粒物的Fin值存在明顯差別，直接排放的黑碳氣溶膠的Fin值較低，而隨著老化程度越高，對應的Fin值也越高，F(xiàn)in的均值是直接排放和老化過程競爭的結果。對于不同粒徑的Fin的PSCF值在空間分布中都呈現(xiàn)不同，表明不同尺寸內混合含碳氣溶膠的潛在源貢獻來源是

7、有區(qū)別的。研究結果還表明傳輸對于壽縣站點地區(qū)黑碳氣溶膠的混合態(tài)起著主要作用，并且顯示出與粒徑的相關性。
　　另一方面，開展了90％高相對濕度條件下50～250nm環(huán)境氣溶膠的吸濕特性研究，該地區(qū)氣溶膠吸濕增長之后的譜分布多呈現(xiàn)單峰或雙峰分布，強弱吸濕增長可以明顯區(qū)分，弱吸濕組分的平均吸濕增長因子為1.07，強吸濕組分的吸濕增長因子在1.37～1.56之間并與粒徑呈正相關關系。當?shù)囟喾稚馊苣z吸濕增長之后的平均譜分布較未吸濕的平均譜