三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤淹水過(guò)程汞釋放與甲基化特征的模擬研究.pdf

1、作為庫(kù)區(qū)徑流的匯集地帶，消落帶既是環(huán)境汞的匯集區(qū)，也是水體汞的重要來(lái)源，屬于典型的“汞敏感生態(tài)系統(tǒng)”。消落帶土壤淹水后，其pH、Eh、電導(dǎo)率、微生物、有機(jī)質(zhì)等性質(zhì)將發(fā)生一系列變化，對(duì)汞的釋放與甲基化作用產(chǎn)生十分重要的影響。三峽水庫(kù)建成后，由于其特殊的調(diào)度方式使庫(kù)區(qū)周圍形成大面積的消落帶。淹水后該消落帶土壤中汞的釋放與甲基化規(guī)律還不明了，相關(guān)研究還比較缺乏。據(jù)此，本研究以采自重慶忠縣的庫(kù)區(qū)消落帶特征土壤作為研究對(duì)象，進(jìn)行室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)。設(shè)A

2、(15℃，低氧)、B(15℃，高氧)、C(30℃，低氧)三個(gè)處理，探究消落帶土壤淹水過(guò)程中，汞的釋放與甲基化特征。結(jié)果發(fā)現(xiàn):
　　 (1)淹水后，土壤（底泥）總汞迅速向水體釋放。隨著淹水時(shí)間的延續(xù)，釋放速度逐漸變緩，直至表現(xiàn)出一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡過(guò)程。A、B、C處理水體總汞平衡濃度分別為12.08±0.54ng/L、13.90±0.68ng/L、16.18±0.49ng/L。
　　 (2)隨著淹水時(shí)間的延續(xù)，水體活性汞濃度不斷增

3、加，占總汞比例不斷升高，水體汞有活化的趨勢(shì)。淹水期間，A、B、C處理活性汞濃度峰值分別為4.53ng/L、6.23ng/L、8.94ng/L，活性汞占總汞比例峰值分別為36.83％、47.89％、53.22％。
　　 (3)水體甲基汞濃度隨淹水時(shí)間的延續(xù)整體上呈增加趨勢(shì)，且在淹水期間均存在一個(gè)峰值。30℃條件下峰值出現(xiàn)的時(shí)間早于15℃條件。A、B、C水體甲基汞濃度處理峰值分別為0.20ng/L、0.16ng/L、0.34ng/L

4、，水體甲基汞占總汞比例的峰值分別為1.56％、1.05％、2.19％。
　　 (4)用Freundlich修正式、Elovish方程、拋物線擴(kuò)散方程可較好的描述土壤總汞、活性汞向水體釋放的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。用拋物線擴(kuò)散方程可較好的描述土壤甲基汞向水體釋放的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。高氧條件比低氧條件更有利于土壤總汞、活性汞向水體釋放，低氧條件比高氧條件更有利于土壤甲基汞向水體釋放。30℃條件比15℃條件更有利于土壤總汞、活性汞、甲基汞向水體釋放。<

5、br>　　 (5)淹水前，土壤甲基汞濃度為0.23μg/kg，占總汞比例為0.28％。隨著淹水時(shí)間的延續(xù)，土壤甲基汞濃度不斷增加，占總汞比例不斷升高，30天后基本達(dá)到平衡。淹水周期內(nèi)，A、B、C處理土壤甲基汞濃度峰值分別為1.04μg/kg、0.97μg/kg、1.33μg/kg，平均值分別為0.73μg/kg、0.60μg/kg、0.93μg/kg。土壤甲基汞占總汞比例峰值分別1.31％、1.30％、1.78％，平均值分別為0.94

6、％、0.79％、1.25％。低氧條件比高氧條件更有利于土壤汞的甲基化。隨著淹水時(shí)間的延續(xù)，溶解氧的降低對(duì)土壤汞甲基化的促進(jìn)作用減弱。30℃條件比15℃條件更有利于土壤汞的甲基化。
　　 (6)為進(jìn)一步研究硫酸根對(duì)土壤汞甲基化的影響，在預(yù)淹水30天后，向上覆水（含0.1mM硫酸根）中添加外源汞和不同濃度梯度(0mM、0.2mM、0.4mM、1mM、3mM、5mM)硫酸根，30℃恒溫條件下繼續(xù)密封培養(yǎng)30天。結(jié)果發(fā)現(xiàn):不添加硫酸根(

7、0mM)處理和添加低濃度硫酸根(0.2mM、0.4mM)處理土壤甲基汞占總汞比例在0～30天隨時(shí)間延續(xù)不斷升高;添加高濃度硫酸根(1mM、3mM、5mM)處理土壤甲基汞占總汞比例在0～15天隨時(shí)間延續(xù)逐漸升高，在15～30天隨時(shí)間延續(xù)逐漸下降。30天后，土壤甲基汞占總汞比例表現(xiàn)為5mM處理(1.98％)＜3mM處理(2.22％)＜1mM處理(2.34％)＜0mM處理(2.94％)＜0.4mM處理(3.46％)＜0.2mM處理(4.74％