鈣鈦礦薄膜的制備及其對相應(yīng)TiO2納米棒陣列太陽電池光伏性能影響的研究.pdf

1、有機金屬鹵化物鈣鈦礦材料具有吸收系數(shù)高、載流子擴散長度長、光譜吸收范圍寬以及對雜質(zhì)和缺陷容忍度高的特性,使得其組裝的相應(yīng)太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率已從2009年的3.81％迅速提高到2017年認證的22.1％,已成為學(xué)術(shù)界關(guān)注的研究熱點之一。鈣鈦礦薄膜作為鈣鈦礦太陽電池的主要組成部分之一,對其光伏性能具有重要的影響。本文主要研究通過使PbI2與DMSO形成配合物從而提高PbI2在DMF中的溶解度,獲得高濃度的PbI2·DMSO配合物前驅(qū)體溶

2、液,制備高厚度的鈣鈦礦薄膜,以提高對可見光的吸光度;采用Br摻雜來提高電子和空穴的擴散長度;引入短長度、小直徑、高面密度的TiO2納米棒陣列來提高鈣鈦礦/TiO2界面的電荷分離和電子傳輸效率;提高在兩步溶液法中轉(zhuǎn)化高濃度PbI2·DMSO配合物前驅(qū)體溶液所制備鈣鈦礦薄膜的退火溫度、優(yōu)化CH3NH3I和CH3NH3Br混合溶液中CH3NH3Br的含量,成功地制備了高厚度、大顆粒、合適Br摻雜量的高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜;并系統(tǒng)研究了PbI2·D

3、MSO配合物前驅(qū)體溶液的濃度、CH3NH3I和CH3NH3Br混合溶液的組成、退火溫度與時間、TiO2納米棒陣列的微結(jié)構(gòu)等對鈣鈦礦薄膜的化學(xué)組成、晶相、微結(jié)構(gòu)、光學(xué)帶隙以及相應(yīng)TiO2納米棒陣列太陽電池光伏性能的影響。結(jié)果表明,通過將PbI2與DMSO形成配合物,在常溫下PbI2·DMSO在DMF中的濃度可達到1.7 mol·dm-3;采用高濃度的CH3NH3I和CH3NH3Br混合溶液(0.465 mol·dm-3)轉(zhuǎn)化1.7 mol

4、·dm-3、1.5mol·dm-3、1.3 mol·dm-3 PbI2·DMSO配合物溶液,成功地制備了660 nm、600 nm、530 nm厚的鈣鈦礦薄膜,所組裝的TiO2納米棒陣列鈣鈦礦太陽電池在空氣相對濕度為50～54％下分別獲得了15.56％、13.89％和11.80％的最高光電轉(zhuǎn)換效率和14.93±0.63％、12.45±1.44％和10.77±2.03％的平均光電轉(zhuǎn)換效率。基于轉(zhuǎn)化1.7 mol·dm-3 PbI2·DMS

5、O配合物溶液所制備的鈣鈦礦薄膜的退火溫度由100℃增加至120℃和140℃時,最優(yōu)的退火時間由40 min減少到20 min和10 min,所對應(yīng)的鈣鈦礦薄膜在2θ為14.05°時的峰強度由3649增加到4280和4720,其所對應(yīng)的鈣鈦礦薄膜的顆粒尺寸從200～300 nm增大至300～500 nm和500～800nm;基于退火溫度和時間為140℃和10 min所組裝的TiO2納米棒陣列鈣鈦礦太陽電池獲得了最佳光電轉(zhuǎn)換效率為16.11

6、％和平均光電轉(zhuǎn)換效率為15.62±0.49％。配制了CH3NH3I和CH3NH3Br混合溶液(CH3NH3Br的含量分別0％、5％、10％、15％和20％),基于轉(zhuǎn)化1.7 mol·dm-3 PbI2·DMSO配合物溶液并且在退火溫度和時間140℃和10 min的條件下所制備的鈣鈦礦薄膜中的Br含量隨CH3NH3I和CH3NH3Br混合溶液中CH3NH3Br含量的增加呈線性增長,并且在鈣鈦礦薄膜中的Br含量的增加速率慢于CH3NH3I和