溶解性有機(jī)質(zhì)對不同解離形態(tài)諾氟沙星光降解的影響.pdf

1、抗生素作為一種新興的可電離污染物在水環(huán)境中不斷檢出，因其具有“假”持久性并且能引起菌群抗藥性而受到廣泛關(guān)注。在表層水體中，抗生素類污染物以多種解離態(tài)形式存在并且主要通過光化學(xué)降解進(jìn)行消減，而且不同解離態(tài)的抗生素的光化學(xué)行為也有所差異。溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)作為自然水體的一種重要成分，普遍存在于環(huán)境中，是一種具有光化學(xué)活性的有機(jī)物。有研究表明，水體中存在的DOM可以作為敏化劑和抑制劑來影響有機(jī)污染物的光化學(xué)行為，然而關(guān)于DOM對不同解離態(tài)

2、抗生素的光化學(xué)行為影響的研究較少。因此本研究選取諾氟沙星(NOR)作為目標(biāo)化合物，考察了3種來源DOM對其不同解離態(tài)光解的影響。
　　諾氟沙星(NOR)是水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)中常用的一種抗生素，以3種解離形態(tài)即陽離子、兩性離子、陰離子形態(tài)存在于水環(huán)境中。實驗結(jié)果表明，純水中三種解離態(tài)的光解符合準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)，速率常數(shù)分別為0.95士0.02h-1，6.98士0.43h-1和6.53士0.20h-1。運(yùn)用活性氧物種(ROS)淬滅實驗確定了N

3、OR的光解涉及直接光解，羥基自由基(·OH)和單線態(tài)氧(1O2)參與的自敏化光解。利用HPLC-MS/MS鑒定了NOR光降解產(chǎn)物，并結(jié)合前人研究推測純水中NOR光降解路徑包括脫氟、哌嗪環(huán)斷裂和光氧化。
　　本論文選擇了3種不同來源的DOM作為代表，薩旺尼河富里酸SuwanneeRiverFA(SRFA)、土壤腐殖酸ElliottSoilHA(ESHA)以及褐煤腐殖酸LeonarditeHA(LHA)，考察了不同濃度DOM對諾氟沙星

4、(NOR)的三種解離態(tài)光解的影響，探討了DOM對NOR光降解影響的機(jī)制。實驗結(jié)果表明，3種DOM會抑制兩性離子和陰離子形態(tài)NOR光降解，對于陽離子形態(tài)NOR，DOM則表現(xiàn)為雙重作用，在低濃度時促進(jìn)其光解，高濃度時則抑制。運(yùn)用光屏蔽校正和淬滅實驗確定了DOM通過光屏蔽作用和淬滅活性氧物種(ROS)以及NOR的激發(fā)態(tài)來抑制3種解離態(tài)NOR的光降解。DOM對于NOR光解中間產(chǎn)物分布的影響較小，但是改變了其產(chǎn)物的生成量。實驗結(jié)果表明，為了更準(zhǔn)確