Ni基催化劑與等離子體協(xié)同作用下的CO2甲烷化.pdf

1、工業(yè)革命以來，化石能源的過度使用，導致CO2的過量排放，引發(fā)了嚴重的溫室效應。CO2加氫甲烷化不僅可以有效轉(zhuǎn)化過量的CO2，并且甲烷作為一種清潔能源可以直接通過現(xiàn)有的天然氣管道運輸使用。因此，CO2甲烷化反應近些年來一直頗受科學家們的關注。CO2甲烷化是一個放熱反應，低溫有利于其反應的進行，而活化CO2又需要較高的溫度，如何實現(xiàn)較低溫度下的CO2甲烷化反應是一個亟待解決的問題。
　　介質(zhì)阻擋放電等離子體可以產(chǎn)生高能電子活化氣體分子

2、，促進一些常溫常壓下難以發(fā)生的反應，并且其中電子的溫度較高而重粒子的溫度較低，因此能夠維持反應在較低溫度下進行。本文將催化劑與等離子體共同作用于CO2甲烷化反應，開展了如下的研究工作：
　　研究了催化劑與等離子體之間的協(xié)同作用，實驗結(jié)果表明，將催化劑引入等離子體的放電區(qū)間共同作用于CO2甲烷化反應可以極大地提高反應的轉(zhuǎn)化率和選擇性；與熱法反應相比，等離子體反應的活性較高并且可以維持反應在較低溫度下進行，避免了高溫對催化劑表面性質(zhì)的

3、破壞。
　　篩選了制備催化劑的載體，將Ni分別負載在A型、M型、X型、Y型、ZSM5分子篩上制備催化劑，發(fā)現(xiàn)Ni負載在ZSM5上制得的催化劑具有最高的活性，因此本文選用ZSM5作為載體。
　　對催化劑前體的制備條件和還原條件進行考察。當Ni負載量為10%，焙燒溫度為500℃時催化劑的活性最高；氫等離子體法還原后的催化劑比傳統(tǒng)的程序升溫還原法制備的催化劑的活性高，并且可以產(chǎn)生更多的微孔用以吸附反應氣體；氫等離子體還原催化劑前體

4、過程中輸入功率增加會提高催化劑前體中NiO的還原程度，進而提高了反應活性；還原時間能顯著增大催化劑的比表面積，而對催化劑的活性作用不大。
　　考察了不同助劑對催化劑活性的影響，發(fā)現(xiàn)加入助劑對催化劑的活性均有抑制作用，得到的活性順序如下：不加助劑＞La＞Cr＞Zr＞Ce＞Mn＞Fe；制備了一系列加入不同質(zhì)量La的催化劑并用于反應，發(fā)現(xiàn)加入3%的La時催化劑的活性最高，表征結(jié)果表明，La負載量不同的催化劑的微孔數(shù)量均有所減少，雖然La