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文檔簡介
1、多齒膦配體具有良好的配位性能,豐富的配位模式,同時具有多個配位點及可變的配位方式和可調(diào)控的分子變形性,所得產(chǎn)物在醫(yī)藥、催化和光學等方面有廣泛的應用價值,因此設計具有不同空間尺寸的配體與各類金屬鹽自組裝,不僅可以豐富此類配合物的結構化學,也有利于了解它們的自組裝規(guī)律和探索新型的功能化合物。
我們選取柔性四膦配體N,N,N',N'-四(二苯基膦甲基)乙二胺(dppeda),較剛性四膦配體N,N,N',N'-四(二苯基膦甲基)對
2、苯二胺(dpppda),與CuI進行自組裝;設計并合成了異雙齒含膦配體N-二苯基膦甲基-4-氨基吡啶(dppmapy),與鹵化銀、擬鹵化銀AgX(X=CN,dca,SCN,Cl,Br,I)和含氧酸銀反應,獲得了系列共12個一維、二維配位聚合物和雙核化合物,并表征了他們的結構,探索輔助陰離子對配體配位模式和產(chǎn)物空間結構的影響,測試了部分產(chǎn)物的熒光性能。本論文的主要內(nèi)容如下:
1)對四齒膦配體和P,N異雙齒含膦配體的類型、配位
3、及應用進行了綜述。
2)用四膦配體dppeda和dpppda與CuI反應,得到化合物{[Cu2I2(d[dppeda)]·2MeCN}n(1)和{[Cu4I4(dtpppda)]·MeCN}n(2)。化合物1是由dppeda配體和[Cu2I2]核交替連接形成的一維鏈狀結構,dppeda配體采用“end-to-end”的配位模式?;衔?是由dpppda配體和[Cu4I4]核交替連接形成的-維鏈狀結構,dpppda配體采用“
4、side-by-side”的配位模式。
3)參考文獻合成了含P,N配體dppmapy,并使其和銀的鹵化物及擬鹵化物AgX(X=CN,dca,SCN,Cl,Br,I)自組裝反應,得到了五個配位聚合物[{Ag2(CN)2(dppmapy)}·0.5CHCl3]n(3),[Ag2(dca)2(dppmapy)2]n(4),[Ag2(SCN)2(dppmapy)2]n(5),[{Ag2Cl2(dppmapy)2)·0.5MeOH·
5、0.5CH2Cl2]n(6),[{AgaBr2(dppmapy)2}·2CHCl3]n(7)和一個雙核化合物[Ag2h(dppmapy)4]·3MeOH(8)?;衔?是一維螺旋結構?;衔?和5分別是由16元環(huán)狀結構單元和20元環(huán)狀結構單元組成的一維雙鏈結構。化合物6是一維的雙螺旋結構,由20元環(huán)狀結構單元組成。化合物7是由36元金屬-有機環(huán)狀單元在bc平面延伸的二維(4,4)網(wǎng)格,化合物8是一個雙核結構。在化合物3-7中,dppma
6、py作為橋聯(lián)配體,而在化合物8中,dppmapy只作為單齒膦配體?;衔?-8熒光光譜表明:隨著陰離子吸電子能力的減小,熒光光譜的最大發(fā)射波長發(fā)生紅移。
4)用配體dppmapy與CH3COOAg,AgNO3,AgClO4反應,分別得到一維配位聚合物{[Ag2(μ-CH3COO)2(dppmapy)2]·2MeOH}n(9),二維超分子化合物{[ag4(NO3)2(dppmapy)4](NO3)2·MeOH}(10)以及一
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