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1、隨著化學(xué)工業(yè)的迅速發(fā)展,可揮發(fā)性有機(jī)廢氣(VOCs)已經(jīng)成為目前主要的大氣污染物之一,催化燃燒VOCs是一種常用的高效、節(jié)能和環(huán)境友好的治理方法。開發(fā)廉價(jià)、高效和穩(wěn)定的催化劑是目前VOCs催化燃燒的研究熱點(diǎn)之一。論文基于鈣鈦礦催化劑,考察了其催化燃燒VOCs的活性和抗氯性,研究了影響鈣鈦礦催化劑催化燃燒VOCs的活性和抗氯性的關(guān)鍵因素。
論文采用共沉淀法制備了系列LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)鈣鈦礦催
2、化劑,通過XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等手段表征了催化劑結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì),并考察了其催化燃燒VOCs的性能。研究表明,LaBO3催化燃燒VOCs的活性由B位離子的氧化-還原能力決定,LaCoO3和LaMnO3具有最好的氧化.還原性和催化活性。LaCoO3、LaNiO3屬于陰離子缺陷鈣鈦礦結(jié)構(gòu),適合催化燃燒甲苯、乙酸乙酯、丙酮等低溫下易活化、分子C-H鍵鍵能較弱的VOCs。LaMnO3屬于陽離子缺陷鈣鈦礦結(jié)構(gòu),適合催化燃燒苯、
3、二氯甲烷等難活化、分子C-H鍵鍵能較高的VOCs。
LaBO3催化劑的抗氯性研究表明,LaCoO3、LaFeO3、LaNiO3催化劑在二氯甲烷燃燒反應(yīng)中鈣鈦礦結(jié)構(gòu)會(huì)遭到破壞,活性中心發(fā)生重構(gòu),發(fā)生永久性失活;LaMnO3催化劑結(jié)構(gòu)具有較好的抗氯性,其表面活性位雖會(huì)發(fā)生變化,但反應(yīng)初始階段重構(gòu)后很快達(dá)到平衡,活性能長(zhǎng)期保持穩(wěn)定;LaCrO3催化劑活性差,但其抗氯性最好,晶相結(jié)構(gòu)不受反應(yīng)氣氛影響。
為進(jìn)一步提高L
4、aMnO3催化劑催化燃燒VOCs的活性,論文考察了A位Ce、Sr摻雜對(duì)LaMnO3鈣鈦礦催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究表明,當(dāng)Ce摻雜量x<0.3時(shí),La1-xCexMnO3催化劑鈣鈦礦晶相單一,隨著Ce摻雜量進(jìn)一步增加,晶格氧數(shù)量增加,催化燃燒活性提高,但催化劑中產(chǎn)生CeO2雜晶相;對(duì)La1-xSrxMnO3催化劑而言,當(dāng)Sr的摻雜量x<0.3時(shí),隨著摻雜量增加,催化劑鈣鈦礦結(jié)構(gòu)更加完整,氧空位增多,催化劑燃燒活性提高,但Sr摻雜量x達(dá)
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