2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、目前,三氟甲磺酸鹽(M(OTf)n)廣泛應(yīng)用于各種催化反應(yīng)。其中,三氟甲磺酸鑭系金屬鹽(Ln(OTf)3,Ln=La-Lu)在催化硝化反應(yīng)中,表現(xiàn)出良好的催化性能,具有產(chǎn)率高、無副反應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)。研究三氟甲磺酸金屬鹽催化硝化反應(yīng)具有重大的應(yīng)用價(jià)值。
   本論文分別研究了三氟甲磺酸赫的制備方法,以及單組份三氟甲磺酸鹽和雙組分三氟甲磺酸鹽催化硝化反應(yīng)性能。研究發(fā)現(xiàn),三氟甲磺酸鉍(Bi(OTf)3)具有良好的催化硝化反應(yīng)性能。主要工作如

2、下:
   (1)改進(jìn)了三氟甲磺酸鹽的制備方法。以甲苯為帶水溶劑,三氟甲磺酸(CF3SO3H)與不同的金屬氧化物反應(yīng),成功地合成了相應(yīng)的三氟甲磺酸鹽,產(chǎn)率優(yōu)良:La(OTf)3(83.6%),Yb(OTf)3(95.4%),Bi(OTf)3(99.1%),Sm(OTf)3(93.2%)。
   本文對(duì)三氟甲磺酸鹽進(jìn)行了紅外光譜表征。熱重分析確定分子中含有的結(jié)晶水?dāng)?shù)目。其中Bi(OTf)3分子中含有3個(gè)結(jié)晶水,而其他鹽中含

3、有9個(gè)結(jié)晶水。Bi(OTf)3中含有的結(jié)晶水?dāng)?shù)目少于文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)晶水?dāng)?shù)3~4。
   (2)以甲苯與硝酸(摩爾比1:0.9)反應(yīng)為模板反應(yīng),考察了La(OTf)3,Yb(OTf)3,Sm(OTf)3,Bi(OTf)3的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,這些三氟甲磺酸鹽具有很好的催化硝化反應(yīng)性能。
   研究首次發(fā)現(xiàn),Bi(OTf)3催化硝化反應(yīng)性能高于已報(bào)道的其他三氟甲磺酸鹽。在Bi(OTf)3用量為4 mol%,甲苯與硝酸摩爾

4、比為1:1.05,回流溫度下反應(yīng),甲苯轉(zhuǎn)化率達(dá)到94.0%。
   在相同的反應(yīng)條件下,使用Bi(OTf)3催化其它芳香化合物的硝化反應(yīng),發(fā)現(xiàn)苯的硝化反應(yīng)產(chǎn)率優(yōu)良;而氯苯,苯甲醚的硝化反應(yīng)產(chǎn)率較低;苯甲酸、硝基苯則不能發(fā)生硝化反應(yīng)。
   (3)初步考察了雙組分三氟甲磺酸鹽協(xié)同催化硝化反應(yīng)的活性。研究發(fā)現(xiàn),兩種組分的三氟甲磺酸鹽復(fù)合使用時(shí),其催化活性優(yōu)于單一組分的三氟甲磺酸鹽。以甲苯與硝酸(摩爾比1:0.9)反應(yīng)為模板反

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