用于糖尿病人呼出氣丙酮探測的氣敏傳感器.pdf

1、近年來研究發(fā)現(xiàn)，可以通過呼出氣中的特定有機(jī)揮發(fā)物質(zhì)(VOCs)來檢測某些疾病。相較于血液檢測和內(nèi)窺鏡等方式，這一手段具有無痛、便捷、迅速、經(jīng)濟(jì)等優(yōu)勢(shì)，因而引起廣泛關(guān)注。其中呼出氣中的丙酮被公認(rèn)為是糖尿病的標(biāo)志物，目前已有多種氣體分析技術(shù)應(yīng)用于呼出氣丙酮的探測，包括:氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)、離子遷移譜法(IMS)、選擇離子流動(dòng)管質(zhì)譜技術(shù)(SIFT-MS)和質(zhì)子轉(zhuǎn)移-質(zhì)譜法(PTR-MS)。然而這些方法都成本很高、體積較大、操作

2、復(fù)雜，并不適用于制作為便攜的丙酮探測器。半導(dǎo)體氣敏電阻傳感器由于其體積小、穩(wěn)定性高、便于操作、造價(jià)低等優(yōu)勢(shì)，成為比較合適的呼出氣丙酮探測手段。目前已有大量基于ZnO、SnO2、CeO2、WO3、Fe2O3、In2O3、TiO2等氧化物半導(dǎo)體的氣敏傳感器被相繼報(bào)道。
　　丙酮在呼吸氣里的含量很低，大概在ppm數(shù)量級(jí)。為了探測如此低濃度的丙酮并通過其含量區(qū)分健康人和糖尿病人，就需要高靈敏度和高選擇性的丙酮探測器來實(shí)現(xiàn)。再提高材料靈敏度

3、方面，研究者做了很多努力，在不考慮濕度的情況下，能探測到0.2ppm的低含量丙酮。然而在提高材料靈敏度上做努力的同時(shí)，還應(yīng)考慮傳感器實(shí)際應(yīng)用的環(huán)境，比如呼出氣體的高濕度特性。研究者們檢測了高濕度環(huán)境下的丙酮?dú)饷粜阅?，發(fā)現(xiàn)部分半導(dǎo)體氣敏傳感器依然能夠探測出20ppb的超低含量丙酮。但是不同于GC-MS、SIFT-MS等檢測方法可以對(duì)某一特定氣體進(jìn)行檢測，半導(dǎo)體電阻型氣敏傳感器只能對(duì)呼出氣中的所有氣體進(jìn)行綜合響應(yīng)。要想通過呼出氣中的丙酮含量

4、掌握糖尿病人的病情，呼出氣中的其他干擾氣體必須被排除。除此之外，必須開展相應(yīng)臨床試驗(yàn),探究電阻氣敏傳感器在實(shí)際應(yīng)用中是否具有分辨健康人和糖尿病人以及判斷病情能力。
　　本論文的主要研究結(jié)果如下:
　　1、0-10mol.％ Sm2O3-SnO2摻雜納米晶傳感器對(duì)丙酮表現(xiàn)出明顯的氣敏靈敏性，Sm2O3摻雜摩爾比為5％的納米傳感器對(duì)丙酮表現(xiàn)出最大響應(yīng)，在20％RH濕度下，5mol.％ Sm2O3-SnO2對(duì)0.5ppm丙酮的響應(yīng)

5、達(dá)到了4.16（傳感器工作溫度為240攝氏度）。考慮呼出氣中的濕度較大，分別研究了5mol.％ Sm2O3-SnO2傳感器在20％RH、35％RH、80％RH不同濕度下對(duì)丙酮的響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨濕度增大，氣敏元件的靈敏度會(huì)降低。考慮到呼出氣中含有較高濃度的二氧化碳，所以本文同時(shí)研究了5mol.％Sm2O3-SnO2傳感器對(duì)CO2氣體的響應(yīng)特性，結(jié)果表明呼出氣中的CO2對(duì)探測丙酮的影響不能忽視，為排除CO2對(duì)探測丙酮的干擾，在本文章中

6、對(duì)CO2和丙酮的混合氣體進(jìn)行了氣敏響應(yīng)測試。在呼出氣試驗(yàn)中，通過GC-MS技術(shù)探測了7個(gè)糖尿病人和1個(gè)健康人呼出氣中的實(shí)際丙酮含量，并將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與5mol.％ Sm2O3-SnO2氣敏傳感器結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析。
　　2、通過溶膠-凝膠和共沉淀法制備了不同摻雜比的Re2O3-SnO2(Re=Gd、Pr)納米粉體材料，并制成氣敏元件。丙酮?dú)饷魷y試結(jié)果表明，在600℃下退火的5mol.％Re2O3-SnO2厚膜傳感器在240℃的工作溫度

7、時(shí)對(duì)丙酮表現(xiàn)出最佳的氣敏性能，其中5mol.％Gd2O3-SnO2傳感器對(duì)丙酮的氣敏響應(yīng)優(yōu)于5mol.％Pr2O3-SnO2傳感器，且恢復(fù)時(shí)間更短，重復(fù)利用性好。5mol.％Pr2O3-SnO2傳感器卻對(duì)CO2氣體表現(xiàn)出較好的氣敏性能，我們對(duì)其小含量CO2氣體的氣敏性能進(jìn)行了測試。由于5mol.％Pr2O3-SnO2傳感器對(duì)CO2有較好的氣敏性能，使得CO2對(duì)其檢測呼出氣丙酮的過程干擾較大，因此我們認(rèn)為5mol.％Gd2O3-SnO2傳

8、感器更適合用于呼吸丙酮的檢測，而5mol.％Pr2O3-SnO2傳感器可以用作CO2的探測。
　　3、通過溶膠-凝膠制備了HoFeO3和Pd、碳納米管（燒結(jié)前）摻雜的HoFeO3納米粉體材料。與純HoFeO3氣敏元件相比，所有摻雜材料對(duì)丙酮的性能均有提高，其中摻雜質(zhì)量比為1％ CN（碳納米管）-HoFeO3材料在180℃工作溫度時(shí)表現(xiàn)出對(duì)丙酮的最佳氣敏響應(yīng)。1wt.％ CN-HoFeO3傳感器的濕敏特性與純HoFeO3不同，且恢復(fù)