基于超連續(xù)譜的時間分辨CARS方法及技術研究.pdf

1、作為一種基于物質分子固有的分子振動特性的光譜研究手段，相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering，CARS）光譜探測和顯微成像技術是一種具有高的時間和空間分辨率，高的靈敏度、高化學特異性和具有三維層析能力的非侵入光譜分析和顯微成像技術。
　　 為了基于分子振動譜快速有效地識別含有多種物質成份或未知成份的樣品中各種成份，實時監(jiān)測物質分子所處環(huán)境的變化和物質分子之間的相互作用，

2、要求CARS 光譜探測技術具有快速獲取具有高光譜分辨率的完整的分子振動譜的能力。在本論文中，我們提出了一種基于超連續(xù)譜激光輸出的超寬帶時間分辨CARS（time-resolved CARS，T-CARS）光譜探測技術。在這一技術中，利用飛秒激光脈沖泵浦光子晶體光纖（PhotonicCrystal Fiber，PCF）產生的超連續(xù)譜激光輸出同時作為泵浦光和探測光，利用窄線寬激光脈沖作為探測光。通過改變探測光和超連續(xù)譜激光脈沖之間的時間延遲

3、能夠有效抑制非共振背景噪聲，提高系統(tǒng)的探測靈敏度和光譜分辨率。同時，通過時間分辨測量方法實現(xiàn)同時對多個分子振動模式的振動退相時間進行測量。本論文完成的主要研究工作包括以下幾個方面：
　　 (1)在廣泛調研的基礎上，介紹CARS 光譜探測和顯微成像技術的發(fā)展歷程和現(xiàn)狀，分析其特性和優(yōu)勢，以及現(xiàn)存的問題。
　　 (2)利用半經(jīng)典理論分析方法分析具有不同中心頻率的三束激光脈沖與物質相互作用的CARS 過程。對抑制非共振背景噪聲

4、的方法進行了詳細的分析和討論。在此基礎上，通過數(shù)值模擬的方法模擬了T-CARS 過程，并對利用時間分辨方法抑制非共振背景噪聲給出了物理解釋。理論分析了實現(xiàn)寬帶T-CARS 光譜探測技術的可行性。
　　 (3)為實現(xiàn)同時獲取完整的分子振動譜，要求超連續(xù)譜激光輸出在一定的光譜范圍內的各光譜成份具有光譜連續(xù)性、時間一致性，強度分布均勻且穩(wěn)定。為獲得優(yōu)化超連續(xù)譜激光輸出的實驗條件，對超連續(xù)譜產生機制進行了理論分析和模擬工作。利用有限元法

5、獲得現(xiàn)有PCF的色散曲線、零色散點等主要光學參數(shù)。利用分步傅立葉法分析了不同條件下超連續(xù)譜的頻域和時域分布情況。利用互相關頻率分辨光學快門方法分析了不同條件下超連續(xù)譜中各光譜成份的時間分布情況。通過模擬計算，獲得了優(yōu)化超連續(xù)譜激光輸出的實驗條件，并最終實現(xiàn)了滿足實驗要求的超連續(xù)譜光源。
　　 (4)在理論研究和數(shù)值模擬工作的基礎上，實現(xiàn)了超寬帶T-CARS 光譜探測系統(tǒng)。通過對已知拉曼譜的有機溶液樣品進行實驗，對系統(tǒng)的主要參數(shù)進

6、行了標定，如光譜分辨率、可同時探測的光譜范圍等。實驗得到了多種有機溶液樣品波數(shù)在387-4092cm-1內的分子振動譜。對CARS 信號的強度與激發(fā)光的強度之間的關系進行了實驗研究。開展了以時間分辨方法同時測量多個分子振動模式的振動退相時間的實驗研究工作。
　　 本論文研究工作的主要創(chuàng)新點如下：(1)通過理論研究得到了優(yōu)化超連續(xù)譜激光光源的實驗條件，實現(xiàn)了滿足超寬帶T-CARS 光譜探測技術要求的，在較寬光譜范圍內具有較好的光譜