介觀化學(xué)體系中若干重要非平衡統(tǒng)計(jì)問題的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著生命科學(xué)與納米技術(shù)的發(fā)展,介觀化學(xué)體系獲得了越來越多的關(guān)注。介觀尺度上的化學(xué)反應(yīng)可以用離散隨機(jī)過程來描述,內(nèi)漲落(分子漲落)是其內(nèi)稟屬性。一般說來,內(nèi)漲落的強(qiáng)度和體系的尺度或者體系內(nèi)反應(yīng)分子總數(shù)成反比。在介觀化學(xué)體系中,內(nèi)漲落可以達(dá)到顯著的程度,它可能使得體系的動(dòng)力學(xué)以及熱力學(xué)性質(zhì)與宏觀相比有著顯著差異。研究內(nèi)漲落如何影響介觀體系的動(dòng)力學(xué)以及熱力學(xué)性質(zhì),是當(dāng)前非平衡統(tǒng)計(jì)物理研究中的前沿課題,也是本論文的重要研究內(nèi)容。本論文著重研究了

2、介觀化學(xué)體系中的如下兩類非平衡統(tǒng)計(jì)問題: ●介觀化學(xué)體系內(nèi)漲落的動(dòng)力學(xué)尺度效應(yīng) 人們已經(jīng)知道,在遠(yuǎn)離平衡條件下,化學(xué)體系可以出現(xiàn)豐富的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象,比如合成基因網(wǎng)絡(luò)中的蛋白質(zhì)濃度振蕩,心肌細(xì)胞中的鈣螺旋波,納米粒子表面催化體系的反應(yīng)速率振蕩、螺旋波以及時(shí)空混沌等。既然在介觀體系中內(nèi)漲落不可忽略,那么它對于這些動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象會(huì)有何影響呢?2004年我們組曾在表面和細(xì)胞體系中模擬發(fā)現(xiàn)內(nèi)漲落導(dǎo)致的‘最佳尺度效應(yīng)’,結(jié)果表明,內(nèi)漲落在

3、那些靠近霍普夫分岔點(diǎn)的體系中可以誘導(dǎo)出有效振蕩,并且振蕩的信噪比在合適的體系尺度下可以達(dá)到極大。后來我們在許多體系中都發(fā)現(xiàn)了這種現(xiàn)象,但是一直不清楚它的形成條件以及機(jī)理。在本論文中,作者利用隨機(jī)過程理論以及非線性動(dòng)力學(xué)的理論方法,建立了霍普夫分岔點(diǎn)附近的普適的隨機(jī)范式方程,成功解釋了內(nèi)漲落誘導(dǎo)振蕩和最佳尺度效應(yīng)的機(jī)理。在兩變量布魯塞爾體系和三變量生理時(shí)鐘體系中,我們驗(yàn)證了隨機(jī)范式方程的有效性(這方面的工作發(fā)表在ChemPhyschem以

4、及New J.Phys.上);我們還使用隨機(jī)范式方程研究了色噪聲關(guān)聯(lián)性質(zhì)對噪聲誘導(dǎo)振蕩的調(diào)控應(yīng)用(此工作發(fā)表在Chaos上)。 ●介觀化學(xué)體系的隨機(jī)熱力學(xué) 近年來,小體系的非平衡熱力學(xué)特別是漲落定理和隨機(jī)熱力學(xué)的研究引起了人們的廣泛關(guān)注。我們將小體系熱力學(xué)的最新研究進(jìn)展應(yīng)用到了介觀化學(xué)體系中,特別是考察了漲落定理在介觀振蕩體系中的具體形式,以及霍普夫分岔對熵產(chǎn)生等熱力學(xué)量的影響。在不可逆布魯塞爾體系中,基于對主方程的動(dòng)力

5、學(xué)蒙特卡洛模擬,我們檢驗(yàn)了沿著軌線的總熵變滿足的細(xì)致漲落定理,且發(fā)現(xiàn)平均熵產(chǎn)生對體系尺度的依賴在霍普夫分岔點(diǎn)前后顯示出不同的標(biāo)度率(此工作發(fā)表在J.Chem. Phys.上)。進(jìn)一步,從描述物種濃度演化的朗之萬方程出發(fā),我們研究了任意介觀化學(xué)振蕩體系的隨機(jī)熱力學(xué)。根據(jù)隨機(jī)過程的路徑積分方法以及隨機(jī)范式理論,得到了霍普夫分岔點(diǎn)附近熵產(chǎn)生的理論表達(dá)式,從理論上證實(shí),熵產(chǎn)生對體系尺度的標(biāo)度關(guān)系以及在霍普夫分岔點(diǎn)前后標(biāo)度指數(shù)發(fā)生突變是介觀化學(xué)振

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