立方體Fe(Ⅱ)籠的手性選擇性合成、拆分及半醌Fe(Ⅲ)絡合物的鏡面對稱性破缺研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、手性科學的研究不僅對化學生物學的探究和醫(yī)藥的研發(fā)提供了科學基礎和技術支持,而且在與材料科學和信息科學等相關領域都顯示出重要應用前景;由于在不對稱催化、手性識別、手性功能材料等領域的應用,手性金屬絡合物的拆分、(絕對)不對稱合成和手性選擇性合成等方法學研究,從Werner創(chuàng)立配位化學至今,一直是配位化學領域長盛不衰的重要課題。本論文以含有手性金屬中心的立方體Fe(Ⅱ)籠絡合物和半醌Fe(Ⅲ)絡合物作為研究對象,開展不對稱合成、化學拆分以及

2、結構表征等手性配位立體化學研究。主要內容包括以下幾個方面:
  第一章為緒論,結合本論文的主要工作,簡要綜述了配位化合物的異構現(xiàn)象、確定手性化合物絕對構型的方法(包括ECD和VCD等手性光譜方法),以及獲得對映純化合物的方法等,重點概述了超分子金屬籠絡合物和半醌自由基金屬絡合物的文獻調研。最后簡述了論文的主要構思和研究目的。
  第二章通過引入手性源(R/S)-Myrtenal合成了一對手性咔啉配體,手性選擇性合成一對手性立

3、方體Fe(Ⅱ)籠絡合物2-10和2-11,通過元素分析和MS等確定了目標產物的組成,對其UV-Vis、IR和ECD光譜進行了細致分析,根據(jù)ECD譜激子裂分的關聯(lián)方法確定了絕對構型,并動態(tài)觀察其金屬中心手性的穩(wěn)定性。
  第三章嘗試用化學拆分法對外消旋立方體Fe(Ⅱ)籠絡合物rac-[Fe8(L10-Ni)6](OTf)16(3-3)進行拆分,初步獲得一對手性立方體Fe(Ⅱ)籠絡合物3-4和3-5。通過改變拆分劑的化學計量比、混合溶

4、劑體積比、溫度以及反應時間等對拆分效果進行了優(yōu)化。對拆分產物進行了ECD光譜,元素分析和MS等表征和分析。
  第四章在前人研究的基礎上通過鏡面對稱性破缺獲得了一對手性半醌絡合物△-mer-[Fe(LISQ)3]和△-mer-[Fe(LISQ)3](LISQ=2-苯亞胺基4,6-二叔丁基苯酚),通過X-射線單晶衍射、UV-Ⅵs和固體ECD光譜等表征,將其惟手性金屬中心絕對構型與固體ECD光譜的激子信號進行了關聯(lián),并對該絡合物在結晶

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