環(huán)境介質(zhì)對發(fā)光團自發(fā)輻射衰減壽命的影響.pdf

1、20世紀量子力學理論建立以后，發(fā)光學從觀察、歸納、總結(jié)的經(jīng)驗科學中找到了它的物理內(nèi)涵，確定能級及能級間的躍遷是發(fā)光現(xiàn)象的核心。發(fā)光學的理論研究及應用都取得了長足的進展。稀土離子和半導體量子點由于其卓越的發(fā)光性能，成為了主要的發(fā)光材料。作為發(fā)光材料的重要性質(zhì)，輻射壽命在理論研究和實驗研究中受到了廣泛的關注。理論研究中，對于發(fā)光中心的自發(fā)輻射壽命與介質(zhì)的關系提出了若干模型；實驗測量上，也有不同的結(jié)果支持不同的模型。我們?yōu)榱岁U明孤立發(fā)光中心自

2、發(fā)輻射壽命對環(huán)境介質(zhì)的依賴關系，從虛腔(Lorentz)和實腔兩個典型模型的前提假設出發(fā)分析了它們各自的適用條件。在我們自己推導的更具普適性的實腔模型基礎上，我們分別從納米粒子隨機分布引起的折射率漲落和局域電場漲落兩個方面討論了介質(zhì)中含發(fā)光中心的納米粒子輻射壽命的漲落。 發(fā)光粒子與輻射相關的內(nèi)在屬性是發(fā)光粒子的躍遷電偶極矩。以電偶極矩的平方來表示的發(fā)光粒子在介質(zhì)中的輻射衰減速率在各個模型中不盡相同。發(fā)光粒子和介質(zhì)不可能占據(jù)同一處

3、空間，因此發(fā)光粒子總是位于介質(zhì)中的一個腔體內(nèi)。而腔體外的介質(zhì)通常被看作經(jīng)典的均勻介質(zhì)。腔體表面的邊界條件取決于腔體內(nèi)的物質(zhì)被看作是真空還是和介質(zhì)一致，由此分別可以得出實腔模型和虛腔模型。 為了闡明孤立發(fā)光中心自發(fā)輻射壽命對環(huán)境介質(zhì)的依賴關系，在第三章中從實腔和虛腔兩個典型模型的前提假設出發(fā)分析了它們各自的適用條件。 虛腔模型在推導局域電場和宏觀電場時，假設腔內(nèi)的粒子和腔外的介質(zhì)粒子具有相同的極化率。通過在介質(zhì)中取一個虛擬

4、的球形腔體，推導出了局域電場和宏觀電場之間的關系。實腔模型認為介質(zhì)被發(fā)光粒子排開，形成一個真實的腔體。在已有的認為腔體是真空的實腔模型基礎上，我們通過電動力學方程推廣出更普適的腔體中非真空的實腔模型。 為給出這兩個模型的適用條件，我們對文獻中已有的實驗結(jié)果和采用的理論模型進行了綜合分析，發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的實驗結(jié)果均可以得到圓滿的解釋。在此基礎上，給出發(fā)光中心環(huán)境介質(zhì)中發(fā)光壽命應該滿足的模型的判據(jù)：對于稀土離子等孤立離子(其光學極化率可以

5、當作零)作為發(fā)光中心時，其發(fā)光壽命的局域場效應所滿足的模型與被替換的介質(zhì)離子有關，在被替換的介質(zhì)離子的極化率很小的情況下，為虛腔模型，反之則滿足實腔模型；當發(fā)光中心為納米粒子(如量子點或含有發(fā)光離子的納米尺度的絕緣體)時，局域場效應滿足本章推廣了的實腔模型。 在第四章中我們以介質(zhì)中含發(fā)光中心的納米粒子為對象，研究輻射壽命的漲落。一定體積內(nèi)的納米粒子個數(shù)可以認為滿足泊松分布，而納米粒子個數(shù)的漲落又引起了局域環(huán)境的變化。我們根據(jù)第三

6、章給出的實腔模型(含推廣了的實腔模型)，分別從相對折射率和局域電場的漲落來分析輻射壽命的漲落并根據(jù)Meltzer等人的實驗給出的參數(shù)，進行了數(shù)值模擬。 納米粒子在介質(zhì)中的隨機分布使局域介質(zhì)相對折射率出現(xiàn)統(tǒng)計式漲落分布，從而引起含孤立發(fā)光中心的納米粒子的輻射壽命在其期望值附近一定范圍內(nèi)的分布。對于文獻中的實驗，輻射壽命相對偏移量的概率分布的均方差較小，納米粒子的輻射壽命集中分布在期望值附近很小的范圍內(nèi)。當納米粒子所占體積比例或者納

7、米粒子與所取局域空間的體積比值增大時，由納米粒子隨機分布帶來的輻射壽命的漲落和不確定度會增大。 納米粒子的分布除了影響介質(zhì)的有效折射率，還對納米粒子內(nèi)的局域電場有影響。在介質(zhì)中，納米粒子被極化，可以看成電偶極子，電偶極子位置的隨機分布將導致納米粒子內(nèi)局域電場的漲落。通過分析中心位于任意無限小體積內(nèi)的納米粒子數(shù)量的均方差和與之相關的納米粒子內(nèi)的局域電場的漲落，計算了由極化的含發(fā)光中心的納米粒子的隨機分布引起的輻射壽命的相對不確定度