廢輪胎熱解炭負(fù)載Pt基活性組分催化甲基環(huán)己烷脫氫反應(yīng)性能研究.pdf

1、隨著汽車工業(yè)的迅猛發(fā)展，廢舊輪胎的數(shù)量與日俱增，這無疑給環(huán)境帶來了巨大壓力，同時大量的廢輪胎被填埋也必將造成資源上的浪費(fèi)。因此，廢輪胎的資源化利用勢在必行。與傳統(tǒng)的燃燒法相比較，廢輪胎熱解方法產(chǎn)生少量有毒物質(zhì)，而且可以回收固、液材料，有利于環(huán)境保護(hù)及廢輪胎的資源化利用。熱解產(chǎn)物中，炭材料含量高達(dá)38％，因此，熱解炭的再利用途徑成為廢輪胎資源化利用的關(guān)鍵。本課題組前期工作已將改性廢輪胎熱解炭作為載體成功應(yīng)用到催化領(lǐng)域，本論文采用浸漬法制備

2、Pt基催化劑，并通過調(diào)節(jié)活性組分組成以改善催化劑催化甲基環(huán)己烷脫氫反應(yīng)的性能，以實(shí)現(xiàn)氫能的釋放與運(yùn)輸。
　　 對于單金屬Pt催化劑，本文對比了以改性廢輪胎熱解炭與介孔炭作載體負(fù)載Pt催化劑催化甲基環(huán)己烷脫氫反應(yīng)性能，N2吸脫附測試、TEM、H2-TPR、CO脈沖吸附等表征結(jié)果表明，熱解炭具有豐富的多級孔結(jié)構(gòu)，由其作載體制得的Pt/C粒徑小、分散度高，活性高于介孔炭負(fù)載的Pt催化劑。其次，本部分還考察了焙燒預(yù)處理對熱解炭性能的影響

3、，結(jié)果表明，熱解炭在氮?dú)庀?00℃焙燒2h后可使其表面較弱含氧基團(tuán)分解，提高了活性組分的分散度，進(jìn)一步提高了催化劑的活性與穩(wěn)定性。
　　 對于雙金屬Pt/Ni催化劑，本文主要考察了Pt/Ni浸漬順序與不同原子比對雙金屬催化劑性能的影響，結(jié)果表明，Ni先浸漬制得的催化劑活性最高，Ni先浸漬條件下Pt/Ni原子比為1∶3的催化劑活性優(yōu)于其他比例的催化劑，且均優(yōu)于Pt/C。由催化劑的表征結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)，1Pt-3Ni/C表現(xiàn)出較高的活

4、性一方面是由于先浸漬的Ni對孔結(jié)構(gòu)有一定的影響，另一方面是Ni對載體有一定的修飾作用促進(jìn)了Pt的還原與分散，使得活性粒子粒徑較小且分散度較高。
　　 基于本課題組的前期工作，本文開展了對三金屬Pt/Co/La催化劑性能的研究。催化劑的N2吸脫附測試、H2-TPR、CO脈沖吸附表征與性能測試結(jié)果表明，當(dāng)適量La的加入提高活性組分的分散度、促進(jìn)活性組分的還原時，催化劑活性明顯優(yōu)于Pt/C單金屬催化劑與Pt-Co/C、Pt-La/C雙