蛋白質(zhì)在材料表面吸附的分子動力學(xué)模擬.pdf

1、蛋白質(zhì)與材料間相互作用并會自發(fā)吸附到材料表面是自然界中廣泛存在的一種現(xiàn)象。在許多情況下，蛋白質(zhì)吸附是有利的，但在更多時候，蛋白質(zhì)吸附到材料表面會帶來不希望的結(jié)果。特別是在海洋環(huán)境中發(fā)生的生物污損，因海洋生物附著引起的污損會加速在海中作業(yè)的金屬設(shè)備腐蝕，影響設(shè)施的正常使用，增加船舶的航行阻力并會使海中儀表或轉(zhuǎn)動機(jī)失靈等。而海洋生物污染的初期主要是海洋生物分泌的蛋白質(zhì)粘液在表面的吸附，因此研究蛋白質(zhì)與材料間相互作用過程中蛋白質(zhì)的構(gòu)型變化、作

2、用機(jī)理及不同材料對吸附的影響等，有助于我們理解材料吸附蛋白質(zhì)作用機(jī)理，以求找到具有更好防污效果的防污材料。
　　本論文主要運(yùn)用分子動力學(xué)模擬方法研究了蛋白質(zhì)與不同固體材料表面間的相互作用。分子動力學(xué)模擬可以大大降低實驗的盲目性和重復(fù)實驗的耗材與耗時性，同時還可以直觀地從分子水平上觀察到體系中蛋白質(zhì)三維結(jié)構(gòu)的變化，加深對蛋白質(zhì)在不同材料表面吸附機(jī)理的認(rèn)識，以求找到更好的防污材料。具體研究內(nèi)容包括以下幾個方面:
　　(1)采用分

3、子動力學(xué)模擬方法研究了溶菌酶蛋白在兩種典型聚合物防污材料聚乙二醇(PEG)和聚二甲基硅氧烷(PDMS)表面的吸附行為，在微觀上探討了聚合物膜表面性質(zhì)對溶菌酶蛋白吸附的影響。對蛋白質(zhì)在聚合物膜表面的吸附現(xiàn)象，能量變化和表面水化層分子的動力學(xué)行為進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn):相比PEG膜，蛋白質(zhì)與PDMS膜表面的結(jié)合能量較高，使其結(jié)合更加緊密穩(wěn)定;蛋白質(zhì)要吸附到材料表面需克服表面水化層分子引起的能障，PEG表面與水分子之間結(jié)合緊密，造成蛋白質(zhì)在其表面吸附

4、需要克服更高的能量，不利于蛋白質(zhì)的吸附，合理地解釋了PEG防污膜相對于PDMS膜具有更佳防污效果的原因。
　　(2)運(yùn)用分子動力學(xué)手段分析了蛋白質(zhì)與不同末端官能團(tuán)終止的自組裝單分子層膜(SAMs)間的相互作用。SAMs表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)可以通過改變表面組成和末端官能團(tuán)來調(diào)節(jié)，能在分子尺度上進(jìn)行很好的表征，是研究蛋白質(zhì)界面行為的理想平臺。通過分析溶菌酶蛋白與疏水性的CH3-SAM及兩種親水性的CH2OH-SAM和COOH-SAM間的

5、相互作用，對比蛋白質(zhì)在膜表面的參數(shù)變化和膜表面水分子的動力學(xué)行為，得到結(jié)論:溶菌酶蛋白與疏水性的CH3-SAMs膜間的相互作用能最大，在其上發(fā)生的形變較大，利于蛋白質(zhì)吸附并在吸附后難以自行脫附;親水性SAMs膜表面與水化層分子的結(jié)合更加緊密，蛋白質(zhì)要吸附到膜表面需要克服更高的能量，吸附更加困難，對比COOH-SAMs，CH2OH-SAMs阻抗蛋白質(zhì)吸附的能力較強(qiáng)，防污效果最好。
　　(3)采用分子動力學(xué)模擬方法研究疏水蛋白在二氧化

6、硅表面的動力學(xué)行為。疏水蛋白是目前已知的具有最強(qiáng)表面活性的蛋白質(zhì)，其在材料表面能夠降低材料表面水的表面張力，率先吸附到材料表面形成一層真菌保護(hù)膜并產(chǎn)生孢子，對于海洋生物污染初期形成的生物條件膜有重要貢獻(xiàn)作用。為揭示海洋環(huán)境中巖石表面蛋白質(zhì)吸附現(xiàn)象機(jī)理，我們研究了疏水蛋白從4個不同方向(每個方向旋轉(zhuǎn)90°)放置在二氧化硅表面的吸附狀況及蛋白質(zhì)的構(gòu)型變化，結(jié)果表明:蛋白質(zhì)不同方向的放置會影響其與基底間的相互作用，甚至發(fā)生不吸附的現(xiàn)象，并且蛋