多形貌NiO基催化劑的制備及其甲烷催化燃燒性能研究.pdf

1、研究甲烷深度氧化催化反應(yīng)不僅有利于解決環(huán)境問(wèn)題而且可以促進(jìn)能源的有效利用。開(kāi)發(fā)低成本、高性能的甲烷深度氧化催化劑是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。本文針對(duì)甲烷的深度氧化反應(yīng)，研究了具有高活性、高穩(wěn)定性和抗水性能的非貴金屬NiO催化劑。采用N2吸附脫附、XRD、H2-TPR、SEM、XPS、TEM、O2-TPD等表征方法，探討了其物理化學(xué)性能與反應(yīng)性能之間的關(guān)系，并取得了如下重要結(jié)果：
　　1.采用沉淀法，利用不同的沉淀劑制備了 NiO-NaOH、

2、NiO-NH3.H2O和NiO-Na2CO3三種催化劑，并用于甲烷的深度氧化反應(yīng)。其中NiO-NaOH具有最優(yōu)的反應(yīng)性能，與0.5wt.％ Pd/Al2O3催化劑的活性相當(dāng)。結(jié)果表明，NiO-NaOH為介孔片狀結(jié)構(gòu)，具有最大的表面積、最好的氧化還原性能和最多的活性氧，因此該催化劑具有最佳的催化性能。另外，無(wú)論在高空速還是低空速時(shí)， NiO-NaOH催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)良的抗水穩(wěn)定性。
　　2.通過(guò)不同合成方法制備了納米花狀的NiO-P

3、EG、NiO-PVP，并用于甲烷的深度氧化。發(fā)現(xiàn)NiO-PEG具有最優(yōu)的反應(yīng)性能，與1wt.% Pd/Al2O3催化劑的活性相當(dāng)。結(jié)果表明，NiO-PEG的最佳催化性能可歸因于其最大的比表面積、最高的氧化還原性能和最多的活性氧。同時(shí)，隨著焙燒溫度的升高，NiO顆粒增大、比表面積下降以及還原性能降低，因而導(dǎo)致催化劑NiO-PEG的活性明顯下降，但其活性仍高于 NiO-Cal.催化劑。另外，NiO-PEG催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)良的抗水穩(wěn)定性。

4、r>　　3.共沉淀法合成一系列的Ni1-xAlx催化劑，發(fā)現(xiàn)Al的加入導(dǎo)致其甲烷氧化活性降低，可能原因是 Ni與 Al的強(qiáng)相互作用降低了其催化活性；采用浸漬法合成xwt.% NiO/Al2O3催化劑，發(fā)現(xiàn)NiO負(fù)載量的增加提高了其甲烷催化的活性，可知 NiO是甲烷深度氧化的活性中心。另外，不同方法、不同載體制備的一系列 Ni:M(Al或 Si)=2:8催化劑，發(fā)現(xiàn)不同方法制備的NiO催化劑的活性順序?yàn)镹iO-NaOH>Ni0.8Si0.