磁性碳基固體酸催化劑的制備及其應(yīng)用研究.pdf

1、由于化石燃料的枯竭和對燃料需求的增加，開發(fā)可再生資源用于生產(chǎn)替代能源和化學(xué)品顯得日益重要。木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)以其來源廣、儲量大、不與人類爭糧食等優(yōu)點，受到人們的關(guān)注。木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)通過化學(xué)或生物手段可以轉(zhuǎn)化為許多產(chǎn)品，例如生物燃料（生物柴油、生物乙醇和沼氣）和化學(xué)品（醋酸、丙酮和乳酸），而現(xiàn)在部分產(chǎn)品可以替代石油的應(yīng)用。目前，通過酸水解或直接由兩級間接轉(zhuǎn)化等預(yù)處理手段將木質(zhì)纖維素中的碳水化合物轉(zhuǎn)化為可溶性單糖，再進一步轉(zhuǎn)化為乙醇等生

2、物燃料和高附加值化學(xué)品成為主要的處理過程。
　　固體酸催化劑具有活性高、選擇性好、腐蝕性小、催化劑壽命長和易于回收再利用等優(yōu)點，能夠?qū)⒛举|(zhì)纖維素生物質(zhì)很好地轉(zhuǎn)化為生物燃料，在水解和預(yù)處理過程中替代了許多常規(guī)的液體酸。磁性固體酸作為一種復(fù)合型的催化劑，不僅具有固體酸的高活性，而且還具有磁分離特性，在水解過程中簡化了分離步驟，節(jié)約了成本。
　　在本文的研究中，采用共沉淀法合成出Fe3O4粒子，然后通過碳化磺化步驟對磁性粒子進行包

3、裹合成出磁性固體酸Fe3O4/C-SO3H，以催化水解只經(jīng)簡單處理后生物質(zhì)玉米芯生成的木糖得率為考察目標(biāo)優(yōu)化制備條件，通過響應(yīng)面法對磁性固體酸Fe3O4/C-SO3H的四個制備條件進行模擬優(yōu)化。利用FT-IR、XRD、VSM、TG/DTG、BET等手段對以上最優(yōu)制備條件的磁性固體酸Fe3O4/C-SO3H(Fe3O4、Fe3O4/C)進行分析，另對催化劑的循環(huán)回收及使用作了初步探討。并對磁性固體酸催化玉米芯水解進行優(yōu)化研究及探討催化機理

4、和過程，提出磁性固體酸催化水解纖維素及半纖維素的機理，為磁性固體酸水解木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)提供理論基礎(chǔ)。
　　(1)首先以NaOH溶液為沉淀劑、在80℃下反應(yīng)8h的條件下合成出Fe3O4粒子;并以Fe3O4粒子為磁性載體合成出磁性固體酸Fe3O4/C-SO3H，得到的最優(yōu)條件是碳化溫度為450℃、碳化時間為3h、磺化溫度為100℃、磺化時間為9h。利用響應(yīng)面法對磁性固體酸Fe3O4/C-SO3H的四個制備條件進行模擬優(yōu)化得到的最佳工

5、藝是:碳化溫度455℃、碳化時間4.8 h、磺化溫度107℃、磺化時間10.0 h，影響磁性催化劑活性的主次因素為:磺化時間＞碳化時間＞碳化溫度＞磺化溫度。
　　(2)通過多種分析測試手段對最優(yōu)制備條件的磁性固體酸催化劑Fe3O4/C-SO3H(Fe3O4、 Fe3O4/C)進行分析得出:飽和磁化強度為7.78 Am2/kg、比表面積為4.26 m2/g、粒徑約為20 nm、總酸量為1.66 mmol/g及化學(xué)式為CH0.689O