第一性原理研究Mn2FeSb和Mn2CoAl中原子無序對半金屬特性的影響.pdf

1、Heusler化合物是三元和四元化合物中的一個大家族，這種已知的化合物有1000多個，它們中的大多數(shù)以立方結構結晶。自從在half-Heusler化合物NiMnSb中發(fā)現(xiàn)半金屬特性以來，Heusler化合物由于它們具有高居里溫度，高自旋極化率以及與閃鋅礦型半導體結構相似而引起了極大的關注。半金屬材料在一個自旋方向上顯示金屬性，而另一個自旋方向上在費米能級附近擁有一個能隙，顯示半導體性，這就導致了費米能級處100％的自旋極化率。對于一些半

2、金屬自旋極化率的測量要低于期望值100%，這要歸因于原子無序或表面效應。
　　本文利用基于密度泛函理論的全勢線性綴加平面波方法(FLAPW)結合廣義梯度近似(GGA)，研究了Hg2CuTi型結構的full-Heusler化合物Mn2CoAl和 Mn2FeSb的電子結構、磁性和半金屬特性。我們考慮了五種原子無序，即Mn(A)-Fe(Co)，Mn(A)-Sb(Al)，Mn(B)-Fe(Co)，Mn(B)-Sb(Al)，F(xiàn)e(Co)-S

3、b(Al)等原子無序。我們采用兩種晶胞來描述高、低無序度：一種是包含16原子的立方Hg2CuTi型結構，另一種是包含32原子的晶胞，通過加倍Hg2CuTi型結構的原始晶胞獲得，計算結果表明：⑴在Mn2FeSb化合物中，僅僅Mn(B)-Sb原子無序在高低無序度下維持其半金屬特性，另一方面，由于Mn(A)-Fe，Mn(A)-Sb，Mn(B)-Fe,和 Fe-Sb等原子無序，由于在自旋向下態(tài)能帶的帶隙中出現(xiàn)額外電子態(tài)，從而失去半金屬特性。總能

4、量的計算顯示Mn(A)-Fe原子無序的總能量最低，因此這種原子無序最容易出現(xiàn)。⑵在Mn2CoAl化合物中，在高低無序度下，Mn(A)-Co以及Mn(B)-Co原子無序都維持其半金屬特性，而 Co-Al原子無序將破壞其半金屬特性。對于Mn(A)-Al和Mn(B)-Al原子無序，僅僅在低無序度時顯示半金屬特性。在所有原子無序中，Mn(A)-Co原子無序具有最低的晶胞總能量，也最容易出現(xiàn)。另外，由于原子無序，Mn2CoAl化合物將失去自旋無帶