改性多壁碳納米管的合成及其對金、鉍的吸附性能研究.pdf

1、隨著金、鉍廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)生活中的各個領(lǐng)域，其需求量不斷增加而自然資源卻不斷減少，因而研究從環(huán)境樣品中富集金、鉍離子至關(guān)重要。碳納米管作為一種新型的納米材料，具有獨特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)良性質(zhì)，可通過表面改性修飾，提高其表面性能并用于環(huán)境中金屬離子的分離富集。本文主要通過合成不同改性多壁碳納米管作為固相萃取的吸附劑，用于金、鉍離子的吸附和回收。
　　本論文利用化學(xué)修飾，合成了三種改性多壁碳納米管新型吸附劑。前兩種是先將介孔二氧化硅包覆到多壁碳

2、納米管表面(mSiO2@MWCNTs)，再將氨基硫脲(TSC)和(3-巰基丙基)三甲氧基硅烷(MPTS)分別接枝到mSiO2@MWCNTs上，得到的產(chǎn)物分別記作TSC-mSiO2@MWCNTs和MPTS-mSiO2@MWCNTs;第三種則是將聚多巴胺修飾到多壁碳納米管表面，產(chǎn)物記作PDA@MWCNTs。通過傅里葉紅外光譜、掃描電鏡、能量散射X射線光譜、透射電鏡、熱重分析和N2吸附脫附分析六種表征手段分別對原始多壁碳納米管，介孔二氧化硅包

3、覆的多壁碳納米管及最終改性的多壁碳納米管進行表征分析。通過分析結(jié)果的比較，證明目標(biāo)材料的成功合成。
　　在TSC-mSiO2@MWCNTs對金離子的吸附性能研究中，通過靜態(tài)吸附實驗，對接觸時間、初始濃度、溶液pH值、吸附劑投加量、鹽的濃度、溫度等條件進行了優(yōu)化，經(jīng)考察，確定接觸時間360 min、濃度為50μg mL-1、原始pH值的Au(Ⅲ)溶液、20 mg吸附劑、溫度303 K為靜態(tài)吸附的最佳條件，得到Au(Ⅲ)的最大吸附量為

4、124.20 mg g-1;吸附動力學(xué)可用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述，吸附等溫線符合Langmuir模型，吸附熱力學(xué)表明，吸附是一個自發(fā)的放熱過程;并研究了動態(tài)吸附效果，Au(Ⅲ)的最大回收率達100％。通過對二元體系和廢印刷線路板中Au(Ⅲ)吸附選擇性的考察發(fā)現(xiàn)，在二元體系中，TSC-mSiO2@MWCNTs對Au(Ⅲ)的選擇性因子Kd為307.5，廢印刷線路板溶液中Au(Ⅲ)的吸附率達到89.87％。
　　在MPTS-mSiO2@M

5、WCNTs和PDA@MWCNTs分別對金、鉍離子的吸附性能研究中，通過單因素變量實驗，各自對不同實驗條件進行了優(yōu)化，MPTS-mSiO2@MWCNTs和PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的最大吸附量分別為124.36和496.33 mg g-1，對Bi(Ⅲ)的最大吸附量分別為117.01和114.67 mg g-1;通過對吸附機理的探討，證明Au(Ⅲ)、Bi(Ⅲ)的吸附過程均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型;MPTS-m

6、SiO2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的吸附均為自發(fā)的吸熱反應(yīng)，而對Bi(Ⅲ)則分別為自發(fā)放熱和自發(fā)吸熱反應(yīng);通過固相萃取實驗，考察了改性材料對Au(Ⅲ)、Bi(Ⅲ)的吸附解吸行為，在最優(yōu)條件下，得到MPTS-mSiO2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的最大回收率分別為100％和93.37％，對Bi(Ⅲ)的最大回收率分別為96.05％和85.61％。環(huán)境應(yīng)用方面，在其他金屬存在的二元體系中，MPTS-m