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文檔簡介
1、隨著金、鉍廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)生活中的各個領(lǐng)域,其需求量不斷增加而自然資源卻不斷減少,因而研究從環(huán)境樣品中富集金、鉍離子至關(guān)重要。碳納米管作為一種新型的納米材料,具有獨特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)良性質(zhì),可通過表面改性修飾,提高其表面性能并用于環(huán)境中金屬離子的分離富集。本文主要通過合成不同改性多壁碳納米管作為固相萃取的吸附劑,用于金、鉍離子的吸附和回收。
本論文利用化學(xué)修飾,合成了三種改性多壁碳納米管新型吸附劑。前兩種是先將介孔二氧化硅包覆到多壁碳
2、納米管表面(mSiO2@MWCNTs),再將氨基硫脲(TSC)和(3-巰基丙基)三甲氧基硅烷(MPTS)分別接枝到mSiO2@MWCNTs上,得到的產(chǎn)物分別記作TSC-mSiO2@MWCNTs和MPTS-mSiO2@MWCNTs;第三種則是將聚多巴胺修飾到多壁碳納米管表面,產(chǎn)物記作PDA@MWCNTs。通過傅里葉紅外光譜、掃描電鏡、能量散射X射線光譜、透射電鏡、熱重分析和N2吸附脫附分析六種表征手段分別對原始多壁碳納米管,介孔二氧化硅包
3、覆的多壁碳納米管及最終改性的多壁碳納米管進行表征分析。通過分析結(jié)果的比較,證明目標(biāo)材料的成功合成。
在TSC-mSiO2@MWCNTs對金離子的吸附性能研究中,通過靜態(tài)吸附實驗,對接觸時間、初始濃度、溶液pH值、吸附劑投加量、鹽的濃度、溫度等條件進行了優(yōu)化,經(jīng)考察,確定接觸時間360 min、濃度為50μg mL-1、原始pH值的Au(Ⅲ)溶液、20 mg吸附劑、溫度303 K為靜態(tài)吸附的最佳條件,得到Au(Ⅲ)的最大吸附量為
4、124.20 mg g-1;吸附動力學(xué)可用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述,吸附等溫線符合Langmuir模型,吸附熱力學(xué)表明,吸附是一個自發(fā)的放熱過程;并研究了動態(tài)吸附效果,Au(Ⅲ)的最大回收率達100%。通過對二元體系和廢印刷線路板中Au(Ⅲ)吸附選擇性的考察發(fā)現(xiàn),在二元體系中,TSC-mSiO2@MWCNTs對Au(Ⅲ)的選擇性因子Kd為307.5,廢印刷線路板溶液中Au(Ⅲ)的吸附率達到89.87%。
在MPTS-mSiO2@M
5、WCNTs和PDA@MWCNTs分別對金、鉍離子的吸附性能研究中,通過單因素變量實驗,各自對不同實驗條件進行了優(yōu)化,MPTS-mSiO2@MWCNTs和PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的最大吸附量分別為124.36和496.33 mg g-1,對Bi(Ⅲ)的最大吸附量分別為117.01和114.67 mg g-1;通過對吸附機理的探討,證明Au(Ⅲ)、Bi(Ⅲ)的吸附過程均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型;MPTS-m
6、SiO2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的吸附均為自發(fā)的吸熱反應(yīng),而對Bi(Ⅲ)則分別為自發(fā)放熱和自發(fā)吸熱反應(yīng);通過固相萃取實驗,考察了改性材料對Au(Ⅲ)、Bi(Ⅲ)的吸附解吸行為,在最優(yōu)條件下,得到MPTS-mSiO2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(Ⅲ)的最大回收率分別為100%和93.37%,對Bi(Ⅲ)的最大回收率分別為96.05%和85.61%。環(huán)境應(yīng)用方面,在其他金屬存在的二元體系中,MPTS-m
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