華東-華南地區(qū)大氣邊界層臭氧及相關(guān)污染物觀測(cè)及分布特征研究.pdf

1、本文基于山東半島高山站點(diǎn)和珠江三角洲兩個(gè)典型站點(diǎn)的野外觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，詳細(xì)闡述了對(duì)流層臭氧及相關(guān)污染物多物種連續(xù)在線觀測(cè)系統(tǒng)的建立及維護(hù)，對(duì)系統(tǒng)儀器的工作原理、操作規(guī)程、標(biāo)定維護(hù)規(guī)程進(jìn)行全面地描述，并對(duì)實(shí)驗(yàn)中所采用的質(zhì)量控制和質(zhì)量保證規(guī)程作了系統(tǒng)的介紹。 根據(jù)在華北平原地區(qū)-山東泰山(海拔1534m，36.25°N，117.10°E)進(jìn)行的5個(gè)月的大氣臭氧及其前體物一氧化碳觀測(cè)，針對(duì)中國(guó)華北-山東半島地區(qū)邊界層及對(duì)流層低層的臭氧及其

2、前體物的區(qū)域性時(shí)間空間分布特征及傳輸作用進(jìn)行了較系統(tǒng)的研究。觀測(cè)發(fā)現(xiàn)泰山山頂臭氧濃度達(dá)到58(±16)ppbv，一氧化碳濃度達(dá)到393(±223)ppbv，反映了泰山地區(qū)較為嚴(yán)重的二次光化學(xué)污染，可能受該地區(qū)人為燃燒源排放的影響。在五個(gè)月的觀測(cè)期間，臭氧及一氧化碳的月季變化顯示臭氧在夏季達(dá)到最高值，在秋季最低，這是由太陽(yáng)輻射及氣溫等氣象因素隨季節(jié)的變化引起的。在太陽(yáng)輻射較強(qiáng)的夏季，伴隨高溫及靜風(fēng)等條件，臭氧的光化學(xué)生成過(guò)程得到較充分進(jìn)行

3、，而在秋冬季節(jié)氣象條件不利于臭氧生成。這種現(xiàn)象也和全球其他同緯度的高海拔站點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果相似。對(duì)于一氧化碳的月季變化，夏季高濃度主要是由于華北地區(qū)邊界層內(nèi)近地面較強(qiáng)排放源造成的，研究中也發(fā)現(xiàn)6、7月份期間的西伯利亞地區(qū)的森林大火也可能對(duì)夏季泰山一氧化碳的濃度有一定貢獻(xiàn)。臭氧和一氧化碳的化學(xué)關(guān)系在夏季呈現(xiàn)較好的正相關(guān)關(guān)系(r=0.6)，并且O3/CO為0.08ppbv/ppbv，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于同緯度的美國(guó)東部地區(qū)觀測(cè)結(jié)果(0.3～0.4ppbv/p

4、pbv)。此外，使用拉格朗日單粒子后向氣流軌跡方法對(duì)觀測(cè)期間的氣團(tuán)活動(dòng)進(jìn)行研究。觀測(cè)期間內(nèi)的大部分氣團(tuán)(76％)來(lái)源于華北地區(qū)及山東半島-華東地區(qū)的大氣對(duì)流層底層。夏季來(lái)自華北平原的氣團(tuán)攜帶了較高濃度的臭氧和一氧化碳，說(shuō)明夏季較強(qiáng)的太陽(yáng)輻射和較強(qiáng)的邊界層對(duì)流活動(dòng)使污染物可以混合到較高的高度。冬季主要盛行的西北氣團(tuán)控制華北地區(qū)，較強(qiáng)的氣流對(duì)泰山地區(qū)污染物起到了較強(qiáng)的稀釋作用。氣流軌跡研究也表明華中地區(qū)以及東亞地區(qū)國(guó)家如日本、韓國(guó)等的長(zhǎng)距離

5、輸送也對(duì)泰山地區(qū)污染物有相當(dāng)?shù)呢暙I(xiàn)。 基于在中國(guó)華南珠江三角洲地區(qū)相對(duì)背景站點(diǎn)及典型城市的多物種觀測(cè)結(jié)果，描述了不同大氣背景下的臭氧及相關(guān)污染物時(shí)空分布特征。研究發(fā)現(xiàn)廣州城市觀測(cè)點(diǎn)在冬季處于東亞季風(fēng)環(huán)流控制下并受到西北較強(qiáng)冷鋒過(guò)程的影響，同時(shí)受到局地氣象系統(tǒng)的影響。在某些特定氣象環(huán)境下仍然會(huì)出現(xiàn)較高臭氧濃度污染的情況，如在2月10日至20日之間連續(xù)出現(xiàn)臭氧小時(shí)濃度高于80ppbv的個(gè)例，最高臭氧小時(shí)濃度達(dá)到115ppbv。通過(guò)

6、分析不同風(fēng)向條件下代表氣團(tuán)的污染物組成，研究了不同污染源團(tuán)所代表的污染物排放源化學(xué)特征，并考察了污染物濃度分布與氣象因子之間的關(guān)系。通過(guò)考察連續(xù)高臭氧污染日的氣象因素和API數(shù)據(jù)推測(cè)其成因主要是由于局地排放源積累和局地穩(wěn)定的大氣結(jié)構(gòu)造成的。對(duì)于珠江三角洲北部背景站點(diǎn)的觀測(cè)，發(fā)現(xiàn)觀測(cè)期間數(shù)據(jù)明顯處于兩種不同的風(fēng)向條件之下，并代表了兩種化學(xué)性質(zhì)截然不同的兩類氣團(tuán)，珠江三角洲北方中長(zhǎng)距離傳輸氣團(tuán)和珠江三角洲內(nèi)部氣團(tuán)。通過(guò)分析其臭氧和相關(guān)污染物