多酸基有機(jī)含氮骨架的可控合成及催化作用研究.pdf

1、目的:通過合理控制反應(yīng)條件、反應(yīng) pH值和反應(yīng)物，成功合成出了8個基于Keggin型多酸的金屬有機(jī)復(fù)合物，并研究了復(fù)合物結(jié)構(gòu)與其活性之間的關(guān)系。
　　方法:采用水熱合成法，通過緩慢降溫來使復(fù)合物形成晶體，并通過元素分析、紅外分析、單晶X-射線衍射技術(shù)、X-單晶粉末衍射技術(shù)進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，并通過光催化降解羅丹明B來考察其催化活性。
　　結(jié)果:保持其他反應(yīng)條件不變，僅通過改變有機(jī)配體的配置長度和角度，成功合成出了3個金屬有機(jī)骨架復(fù)

2、合物，([Cu2(bipy)2][H2SiW12O40]·(bipy))(1);([Cu(bpyb)2(H2O)2][H2SiW12O40]·(bpyb))(2);([Cu(bib)][H2SiW12O40]·(bib)·2H2O)(3)，并且它們分別具有3重互穿、2重互穿和無互穿的結(jié)構(gòu)特征；保持其他反應(yīng)條件不變，通過合理改變配體配位角度，成功合成出了具有多孔性質(zhì)的配位聚合物，[Ag4(H2pyttz-I)(H2pyttz-II)(Hp

3、yttz-II)][HSiW12O40]·4H2O(4) and[Ag4(H2pyttz-I)(Hpyttz-II)2][H2SiW12O40]·3H2O(5).(H2pyttz-I=3-(pyrid-2-yl)-5-(1H-1,2,4-triazol-3-yl)-1,2,4-triazolyl;H2pyttz-II=3-(pyrid-4-yl)-5-(1H-1,2,4-triazol-3-yl)-1,2,4-triazolyl)，它們

4、直接的結(jié)構(gòu)單元基本相同，但是分別具有單隧道和雙隧道的結(jié)構(gòu)特征；通過以 Keggin型多酸為模板離子，成功合成出了具有金屬-卡賓結(jié)構(gòu)特征的金屬有機(jī)籠狀復(fù)合物，([Ag10(L5)4][H2SiW12O40]·(H2O))(6),([Ag10(L5)4][PW12O40]·2(H2O))(7),([Ag10(L5)4][HAsW12O40]·(H2O))(8)。
　　結(jié)論:復(fù)合物1-3表明通過合理的選取有機(jī)配體，可以控制復(fù)合物整體骨架